纳米TiO2光催化降解气相和液相有机污染物喷淋反应器研究

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二氧化钛因具优良的物理化学性质在光催化环保领域受到了越来越广范的关注。本文设计并制造出了一种可光降解多相有机污染物TiO2光催化喷淋反应器用于当前化工制药厂废气废水的处理,并分别以二甲苯和头孢西丁模拟气体、液体有机污染物来验证反应器的处理效率,研究了TiO2浓度、光照强度、悬浮液pH值、H2O2和其他离子添加剂对有机污染物光降解效率的影响,对于液相有机物头孢西丁的降解,初步探究了其中间产物及降解机理,并分析了反应器的实际应用性。(1)二甲苯气体降解:当反应器安装1根灯管时,悬浮液中TiO2浓度为0.1w%时具有最高降解率58.49%;在最优TiO2浓度下,悬浮液在强酸(pH=2)和强碱(pH=10)下,降解率达到最高,分别为76.33%和79.36%;当H2O2(30%,m/v)与H2O的体积比为1:50时,降解效果最好,达到92.7%。当反应器安装4根灯管提高光照强度时,TiO2浓度为0.05w%时转化效率最高,达到73.16%;在最优TiO2浓度下,悬浮液pH=2和10时二甲苯的转化率相对于1根灯管得到明显提升,分别达到88.6%和90.2%,这是因为高的紫外光强度增加了TiO2的跃迁概率,产生更多的活性物质;当H2O2(30%,m/v)与H2O的体积比为1:50时,转化率相对于1灯管却有所下降,仅有77.21%,这是因为H2O2在灯管的长时间照射下发生了分解反应;在对Fe3+添加实验中,低浓度的Fe3+对转化率有促进作用,最高达91.4%,此时的Fe3+为0.001 mol/L,这是因为Fe3+是一种强的电子捕获剂,而当Fe3+浓度继续增加时转化率反而降低,这是因为该浓度下的Fe3+在TiO2发生电子跃迁波长下(384 nm)具有明显的吸光度,降低了紫外线的强度。(2)头孢西丁的降解:头孢西丁的降解实验都是在4根灯管下进行,当悬浮液TiO2浓度为0.01w%时,头孢西丁在100 min内达到最优的转化率92.6%;在最优TiO2浓度下,悬浮液pH=3和10时,头孢西丁的降解效率最高,分别达到98.6%和96.6%;当H2O2(30%,m/v)与H2O的体积比为1:40时,达到最优的降解率99%,基本反应完全。为了探究其影响机理,采用液质联用对中间产物进行了分析,得到最终的产物为CO2和H2O。为了加快反应速率,研究了反应期间悬浮液pH值的变化对反应效率的影响,得出在初始悬浮液pH为3时,反应40min时将pH变换为10,反应60min时将pH值变换为3,反应时间缩短20%,80min基本反应完全。
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