【摘 要】
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富勒烯C60作为一类具有优异电子亲和力的零维碳材料,在催化、储能等领域具有巨大的应用潜力与价值。但由于强烈的π-π相互作用,C60分子在制备和使用过程中极易发生分子间的团聚,从而严重影响其性能,尤其是在需要利用π表面的应用领域。而作为一类新兴的多孔材料,二维共价有机框架（COFs）孤立且规则有序孔道在物质传输、纳米单元的高效分散等应用中具有广阔的前景。利用二维COFs材料规则的孔道装载和离散C60
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富勒烯C60作为一类具有优异电子亲和力的零维碳材料,在催化、储能等领域具有巨大的应用潜力与价值。但由于强烈的π-π相互作用,C60分子在制备和使用过程中极易发生分子间的团聚,从而严重影响其性能,尤其是在需要利用π表面的应用领域。而作为一类新兴的多孔材料,二维共价有机框架（COFs）孤立且规则有序孔道在物质传输、纳米单元的高效分散等应用中具有广阔的前景。利用二维COFs材料规则的孔道装载和离散C60分子,不仅能有效克服C60材料的团聚问题,还能利用COF孔道的传输能力,进一步赋予C60功能化的COF材料（C60-COF）优异的催化性能和储能特性。在本论文中,我们采用点击化学,通过直接合成和后修饰两种合成路径,成功将C60通过共价键链接到COF材料规则的孔道壁上,分别制备出具有4种不同C60负载量的C60-COF复合材料（[C60]X-COF和[C60]X-COF2,X=0.025,0.05,0.09,0.16）,并进一步用于催化偶氮染料的降解和超级电容器的储能应用中。偶氮染料的广泛使用对生态环境和人类健康造成了严重危害,因此开发高效的降解催化剂具有重要意义。C60分子空轨道能够接受偶氮化合物中偶氮键的成键轨道电子,而催化其降解。本论文将C60-COF材料用于催化偶氮染料的降解,当负载量较低时,因催化活性中心不足而降解速率较低;负载量较高时则会造成COF孔道堵塞而不利于物质传输。8种催化材料中,[C60]0.05-COF2表现出最佳催化降解性能,0.5小时内降解96%的甲基橙,表明COF孔道和C60的协同作用有助于获得较为理想的催化性能。在超级电容器的储能应用中,通过三电极测试探究4种[C60]X-COF2复合材料的电化学性能。C60作用位点充足且COF孔道没被堵塞的[C60]0.05-COF2表现出最佳性能,且具有赝电容性质,最高比电容为63.1 F/g;利用[C60]0.05-COF2为电极材料组装的不对称超级电容器,可获得21.4 Wh/kg的高能量密度,900 W/kg的功率密度。循环测试结果表明,5000次循环后的初始比电容损失率仅为1%,表明[C60]0.05-COF2具有出色的循环稳定性。本论文的研究工作为COF材料离散纳米单元提供了新思路,共价键链接的策略能够实现纳米单元在二维COF有序孔道中的稳定存在。通过引入COFs材料作为模板,极大地提高富勒烯材料在催化与超级电容器领域的应用性能,为后续富勒烯材料的进一步应用提供了良好的基础,也为解决材料因团聚而造成的性能下降这一现象提供了新的手段。
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