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珠三角地区大气颗粒有机物污染严重,对人体健康产生了重要的影响。了解其分布和排放特征以及对人体健康风险的影响,建立排放源与健康风险之间的关系,是深入研究珠三角地区大气颗粒物排放行为所带来健康效应的重要工作。
本研究在珠三角地区采集了2004年4月-2005年1月4个站点的PM2.5样品,以及2004年12月-2005年10月7个站点的PM10样品,对其质量浓度、元素碳(EC)、有机碳(OC)以及有机物成分进行了测定,结果显示:2004年4月-2005年1月采样期间珠三角地区大气PM2.5的同均质量浓度为76.9μg/m3,超过了USEPA的24h标准,并且OC的日变化范围在1.9-46.9μg/m3之间;2004年12月-2005年10月间PM10的日均质量浓度为126.3μg/m3,超过国家二级标准,并且OC的日变化范围在6.6-79.5μg/m3之间。
使用GC-MS分析方法共准确定量检出了PM2.5中104种、PMio中117种有机污染物,包括多环芳烃、正构烷烃、脂肪酸(包括正构烷酸和不饱和脂肪酸等)、糖类和藿烷等多种有机示踪物种。对有机组分分布特征的定性分析结果显示,影响珠三角地区大气PM2.5粒子污染的主要排放源是燃煤、机动车、生物质燃烧和植物碎屑等,另有一部分由二次生成,而餐饮源的贡献很小。
本研究使用苯并[a]芘作为多环芳烃致癌毒性的标准物质进行当量计算,并运用低剂量条件下的线性模型计算了广州和深圳地区大气细粒子的致癌风险值。结果表明,苯并[a]芘及其当量值均未超过我国大气环境质量标准GB3095-1996,却多数超过了WHO指定的健康标准。而珠三角地区大气细粒子的年均致癌风险均高于其他国家和地区,深圳、广州、中山构成的三角地带,风险值处于1×10-6-1×10-5,高于一般可接受的致癌风险(1×10-6)。
为了能够明确的显示各种源对大气颗粒物致癌风险的贡献,本研究将源谱和大气颗粒有机物中有致癌毒性的多环芳烃通过折算成总毒性当量浓度BaPeq后作为拟合物种带入CMB受体模型进行运算。解析结果显示,对大气细粒子OC的贡献,燃煤最大,平均达30.5%,其次是受季节活动影响较大的生物质燃烧排放,机动车和植物碎屑的贡献较少;而未解析的部分可能是大气光化学反应二次生成的有机物,以及未知的其它一次源。对致癌风险的贡献中,燃煤源仍是最大值,机动车的毒性贡献不高,且四季变化不大。同时,各污染源对致癌风险的贡献与其排放浓度相关,高排放时表现为较高的毒性贡献。燃煤对我国大气颗粒有机物的重要贡献与我国特殊的能源结构有关,因此,调整能源结构,特别是控制煤炭的使用,是减少大气颗粒物污染,降低健康风险的重要途径。