论文部分内容阅读
柴油车尾气排放的炭烟颗粒对人体健康和环境造成了极大的危害。尾气后处理技术是目前降低柴油车尾气炭烟颗粒排放最有效的方法之一,但制约后处理技术发展的重要因素是高性能催化剂的研发。锰基催化剂因多变的价态、环境友好性等优点,在催化炭烟颗粒燃烧反应中应用广泛。催化炭烟燃烧反应是一个气-固-固的多相催化反应,除了催化剂本征活性,催化剂与炭烟颗粒的有效接触和气体小分子的活化同样影响着催化剂的活性。大-介孔材料是指一种由大孔和介孔组成的复合孔道结构的多孔材料,同时具有均匀有序的孔道,较高的孔容。独特的大孔和较高的孔容弥补了以往催化剂难以让大分子进入孔道的缺点;介孔可以对小分子起活化作用。因此,三维有序大-介孔材料用于催化燃烧炭烟颗粒成为研究的热点。（1）首先,通过K2S2O8和精制好的MMA合成大孔模板剂,然后,将制备的大孔模板剂浸渍到不同摩尔质量比的钛酸四丁酯、正硅酸四乙酯、PEO-PPO-PEO等组分的混合溶液中,合成不同钛硅比例3DOM-m TixSi1-xO2载体,研究了钛硅比例对载体结构的影响规律,当Ti/Si为0.7:0.3时,载体具有大-介孔结构,并且活性最佳。（2）通过等体积浸渍法将碱、碱土金属（Li,Na,K,Rb,Cs,Mg,Ca,Ba,Sr）与金属锰形成复合氧化物并以纳米粒子的形式担载到3DOM-m Ti0.7Si0.3O2载体上,形成YMnOx/3DOM-m Ti0.7Si0.3O2催化剂（Y为碱、碱土金属）。3DOM-m Ti0.7Si0.3O2担载不同复合金属氧化物催化剂的活性呈现出不同的变化趋势,其中CsMnOx/3DOM-m Ti0.7Si0.3O2催化剂具有最高的催化活性。但是,在实际的应用中铯的价格要远远高于钾,所以综合考虑,钾元素要比铯元素更适合实际应用。（3）采用简单的等体积浸渍法合成不同原料配比和不同煅烧温度的钾锰复合氧化物催化剂。当负载量为40%、煅烧温度为450oC时的催化剂将炭烟燃烧温度大幅度降低。将40%KMnOx/3DOM-m Ti0.7Si0.3O2-450 oC催化剂与炭烟进行五次循环测试,结果显示该催化剂具有良好的稳定性。同时对该催化剂在不同浓度NO和SO2气氛下进行活性测试,结果显示NO浓度的增加会提高催化剂的活性,而SO2浓度的增加会降低催化剂的活性。