碳量子点与药物相互作用的荧光猝灭效应及分析应用

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碳量子点(Carbon quantum dots,CQDs)是一种新型荧光碳针,具有类似于传统半导体量子点的小尺寸、光稳定性好的发光特性,而且还具有成本低廉、反应条件温和、易于量化、水溶性好和生物毒性低等特点,可以替代传统半导体量子点应用于生物成像、生物标记、环境检测、光电催化以及药物检测分析等领域。目前,CQDs在离子的识别和检测方面已经成为研究热点,但在药物分析方面的应用较少。本论文选用简单的合成方法与廉价的碳源合成三种碳量子点,并以碳量子点为荧光探针,研究荧光碳量子点在药物分析中的应用,实现对药物的定量检测,为研究碳量子点和药物间的相互作用提供了一定的实验依据。论文包括两大部分内容,一为文献综述,二为研究报告。研究报告包括以下四个内容:1、以白糖为碳源,采用一步水热法合成了发光碳量子点。用荧光光谱、紫外可见光谱、红外光谱对其发光特性进行了研究,测定了其荧光寿命。研究了盐酸多西环素与该碳量子点的相互作用。实验表明,在pH=7.96的BR缓冲介质中,盐酸多西环素对CQDs荧光强度有明显的猝灭作用,提出了基于CQDs为探针测定盐酸多西环素的新方法。方法线性范围为2.0×10-7mol/L~3.0×10-5mol/L,相关系数r=0.9992,检出限为1.94×10-7mol/L。该方法用于样品中盐酸多西环素的测定,回收率为97.2%~99.5%。通过测定温度对猝灭常数的影响以及紫外可见吸收光谱的变化确定了二者的猝灭类型。2、采用一步微波法并以柠檬酸钠和乙酸铵作为碳源来制备出新的碳量子点。碳量子点显示出优异的水溶性,良好的光稳定性和高量子产率(约50.4%)。荧光光谱、紫外可见吸收光谱和红外光谱用于研究CQDs的发光性能,并确定荧光寿命。研究了盐酸四环素与该碳量子点的相互作用。实验表明,在pH=7.24的BR缓冲介质中,盐酸四环素对CQDs荧光强度有明显的猝灭作用。方法线性范围为1.0×10-7mol/L~2.0×10-5mol/L,相关系数r=0.9991,检出限为8.46×10-8 mol/L。该方法用于药品中盐酸四环素的测定,回收率为95.2%~102.8%。通过测定温度对猝灭常数的影响以及紫外可见吸收光谱的变化确定了二者的猝灭类型为静态猝灭。3、在pH为8.0的Na2HPO4-NaH2PO4缓冲介质中,盐酸土霉素能猝灭碳量子点在442nm处的荧光强度。其猝灭的荧光信号强度与盐酸土霉素的浓度呈现一定的线性关系,据此建立了检测盐酸土霉素的荧光分光光度法。优化了实验条件,通过测定温度对猝灭常数的影响、紫外可见吸收光谱的变化以及荧光寿命,确定了二者为动态猝灭。方法线性范围为3.0×10-7mol/L~2.0×10-5mol/L,相关系数r=0.9975,检出限为1.53×10-7mol/L。本方法用于盐酸土霉素片剂含量的检测,加标回收率为97.5%~102.5%。4、本文采用微波法并以三乙醇胺为碳源和氮源成功制备了水溶性的量子点(NCDs),并研究了其发光性能,测定了荧光寿命。实验发现,在pH=5.72的B-R缓冲溶液中,奥硝唑对NCDs荧光强度有明显的猝灭作用,基于此提出了以NCDs为荧光探针测定奥硝唑的新方法。实验探究了影响反应体系的多种因素,如缓冲溶液的用量和种类、NCDs的用量、时间、温度以及表面活性剂等。方法线性范围为8.0×10-7~1.0×10-4mol/L,相关系数r=0.9960,检出限为7.3×10-7mol/L。该方法用于药品中奥硝唑的测定,回收率为98.50%~102.0%。同时研究了体系的猝灭机理,通过测定荧光寿命、温度对猝灭常数的影响以及紫外可见吸收光谱的变化,可以确定NCDs和奥硝唑之间的猝灭类型为动态猝灭。
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