【摘 要】
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C—H键及N—H键活化在有机合成中是非常重要的化学反应过程。直接功能化C—H键转化为含氧化合物,被认为是原子经济性最好的方法。目前,世界原油储量中含有高达50%的烷烃,故通过催化过程可以直接将其转化为醇、酮和有机胺等化工有机产品,以实现其极高的工业价值。由于有机胺对氧化反应有高度敏感性,通常无选择性转化为肟、亚胺、腈、酰胺等产物,开发高活性和选择性的催化剂一步定向转化到肟类化合物和制备医药及纤维类
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C—H键及N—H键活化在有机合成中是非常重要的化学反应过程。直接功能化C—H键转化为含氧化合物,被认为是原子经济性最好的方法。目前,世界原油储量中含有高达50%的烷烃,故通过催化过程可以直接将其转化为醇、酮和有机胺等化工有机产品,以实现其极高的工业价值。由于有机胺对氧化反应有高度敏感性,通常无选择性转化为肟、亚胺、腈、酰胺等产物,开发高活性和选择性的催化剂一步定向转化到肟类化合物和制备医药及纤维类材料有着重要意义。基于此,本文分别对C—H键和N—H键的活化进行了研究:（1）制备了一种用过渡金属改性的钛硅分子筛（Mo/HTS）催化剂,在乙腈为溶剂的条件下,催化H2O2高效氧化正己烷到己醇和己酮。通过实验条件优化,在过氧化氢利用率最佳时（87.96%）,正己烷的转化率高达94.6%。通过对Mo/HTS催化剂结构和性能进行FT-IR、UV-vis DRS、Raman、XRD、XPS、TEM和N2吸脱附表征,发现HTS表面分散的Mo和载体中Ti物种为正己烷的催化活性位点。（2）制备了Nb改性的中孔SBA-15催化剂,用于在无溶剂条件下使用O2选择性氧化各种有机胺。特别是对环己胺选择性氧化到环己酮肟进行了深入研究,同时对胺氧化的结构性质相关性和机理进行了探讨。3%Nb/SBA-15催化剂表现出优异的催化性能(TOF=469.8h-1),在温和的条件下（0.8 MPa O2,373 K）实现75%的环己胺转化率和84%的环己酮肟选择性。从催化剂表征、密度泛函理论计算和反应条件的研究表明,表面分散的Nb物种和羟基被确定为环己胺的催化活性位点。
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