【摘 要】
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在我国快速城市化发展过程中遗留了大量的工业污染场地,而焦化污染场地是其中污染严重、处置困难的一类,本研究依托国家重点研发项目“煤炭产业集聚区场地污染治理技术集成与工程示范”（2020YFC1806500）,聚焦于焦化污染场地,针对过硫酸盐原位化学氧化修复过程中过硫酸盐（PS）无效分解、利用率低的技术瓶颈,研发制备了改性生物炭载纳米零价铁（MBC@n ZVI）,研究了MBC@n ZVI对PS的活化机
【基金项目】
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国家重点研发项目“煤炭产业集聚区场地污染治理技术集成与工程示范（2020YFC1806500）”；
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在我国快速城市化发展过程中遗留了大量的工业污染场地,而焦化污染场地是其中污染严重、处置困难的一类,本研究依托国家重点研发项目“煤炭产业集聚区场地污染治理技术集成与工程示范”（2020YFC1806500）,聚焦于焦化污染场地,针对过硫酸盐原位化学氧化修复过程中过硫酸盐（PS）无效分解、利用率低的技术瓶颈,研发制备了改性生物炭载纳米零价铁（MBC@n ZVI）,研究了MBC@n ZVI对PS的活化机理,MBC@n ZVI-PS体系对土壤和地下水中萘的降解效率与降解机理;以共用热能为纽带,提出一种针对焦化污染场地的热强化土壤气相抽提（SVE）、原位化学氧化（ISCO）联用的渐进式修复路径。主要结论如下:（1）通过碱改性生物炭（MBC）、金属离子浸渍、液相还原法制备获得了MBC@n ZVI,n ZVI均匀分散在MBC的表层和微孔结构中,团聚不明显,n ZVI的平均粒径为49.91 nm,n ZVI颗粒为典型核壳结构,外层为4.8nm厚的Fe OOH及Fe2O3层,内层为Fe~0;MBC@n ZVI表现出良好的吸附性、分散性、迁移性,相较易团聚的n ZVI,其对PS的活化具有优势。（2）研究了MBC@n ZVI-PS对萘的降解效率与降解机理。采用正交实验确定了MBC@n ZVI-PS体系降解水中萘的适宜参数:铁碳质量比1:2、萘/PS质量比1:45、萘/MBC@n ZVI质量比1:35,60min内水中萘的去除率为96.0%;萘的降解符合准二级反应动力学,Fe2+的释放是降解的限制因素;MBC@n ZVI-PS对萘的去除效能优于相似活化体系,主要去除过程是化学氧化,吸附的贡献率仅为1.7%;MBC@n ZVI-PS可以在较宽的p H范围下保持对萘良好的去除效率,MBC@n ZVI稳定性和重复利用好,循环三次的MBC@n ZVI活化PS对萘的去除率为79.1%;MBC@n ZVI-PS中对萘的降解起作用的自由基主要为SO4-·、·OH,当体系p H高于9时,·OH是主要的活性物质,反之则是SO4-·。使用后的MBC@n ZVI中的n ZVI颗粒表面生成Fe2O3和Fe3O4,而Fe OOH则大量减少;MBC@n ZVI-PS去除有机污染物机理包括吸附-活化-氧化等过程,MBC@n ZVI通过n ZVI腐蚀、壳层结构转化和MBC介导电子转移持续产生Fe2+而长效活化PS,萘的降解产物主要为2-甲酰基肉桂酸和1,2苯二甲酸酐。（3）开展了MBC@n ZVI-PS降解土壤中萘的影响因素实验,发现增加药剂投加量可有效提升降解率,土水比低的体系中萘降解速率更高,土壤有机质含量（＜2%）的影响不明显,复合污染可显著抑制MBC@n ZVI-PS对土壤中萘的降解能力;开展了MBC@n ZVI-PS修复萘污染土壤的二维砂箱实验,在注射压力0.65 Mpa下,先后注入500 m L 45 mg/m L PS和500 m L 35 mg/m L MBC@n ZVI,对于孔隙度55%的土壤,药剂注入24 h后,可对注射孔10 cm半径范围内的萘有效降解,平均降解率为75.3%;对于孔隙度40%土壤,这一影响半径为8cm,平均降解率为74.5%,MBC@n ZVI颗粒在土壤中的迁移能力是体系降解范围的主要限制因素。（4）针对焦化污染场地复合有机污染的特点,分析了热强化SVE、ISCO联用的可行性和优势;通过分析热强化SVE去除焦化场地常见污染物的适用性,利用自主研发的模拟实验平台,采用热传导的加热方式,开展了苯污染土壤的热强化SVE修复实验,当土壤温度为80℃,20 h土壤中苯的去除率为99.995%,气流速度是苯修复效率的重要限制因素;热脱附、MBC@n ZV-PS降解土壤中萘的实验研究表明,60℃热活化PS可在48h内去除土壤中74.2%的萘,较热脱附萘的去除率增加了24%,60℃热活化+MBC@n ZV-PS可在更短时间里去除85%的萘,较60℃热活化PS体系又增加了11%,表明以热强化SVE产生的余热进行PS热活化是经济可行的强化降解手段;以共用热能为纽带,提出了热强化SVE、ISCO联用修复焦化场地技术路径,阶梯式、渐进式的修复策略可有效降低处理周期、修复成本和环境风险。
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