沸石分子筛催化苯酐法合成2-甲基蒽醌反应研究

来源 :河北工业大学 | 被引量 : 6次 | 上传用户:zhj8028
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
2-甲基蒽醌是重要的有机合成中间体。工业上是以AlCl3催化甲苯与苯酐反应合成中间产物2-(对甲苯酰基)苯甲酸,再以浓硫酸催化2-(对甲苯酰基)苯甲酸脱水合成2-甲基蒽醌,该过程使用AlCl3和浓硫酸作催化剂,存在严重的设备腐蚀、环境污染等问题。本文对沸石催化甲苯与苯酐合成2-甲基蒽醌反应进行研究,具有重要的理论意义和应用价值。首先,考察了不同固体酸催化剂对甲苯与苯酐合成2-甲基蒽醌反应的催化活性,筛选出合适的催化剂为Hβ沸石。当催化剂焙烧温度550℃,催化剂用量为反应物的4.5%,n(甲苯): n(苯酐)=16:1,反应温度210℃,反应时间5h,2-甲基蒽醌收率可达20.2%。对催化剂进行NH3-TPD和PyIR表征,结果表明,焙烧温度不同,Hβ沸石催化剂的酸量不同;酸量大小影响沸石催化剂的活性,酸量大的催化剂活性更强;当L酸量与B酸量之比接近2时,催化效果较好。其次,采用等体积浸渍法和离子交换法制备了分别以Co(NO32、Ce(NO33以及Cr(NO33改性的Hβ沸石并用于催化合成2-甲基蒽醌反应。实验结果表明:离子交换法改性Hβ沸石上2-甲基蒽醌选择性比未改性前高;对于同种硝酸盐改性Hβ沸石,离子交换法的催化活性优于等体积浸渍法。采用分别以(NH42SO4及Al2(SO43改性的Hβ沸石催化合成2-甲基蒽醌反应,实验结果表明:改性Hβ沸石催化剂活性有所提高;用(NH4)-2SO——4改性的较优条件为:(NH42SO4浓度为0.75mol/L,改性温度90℃,此时2-甲基蒽醌收率达24.2%;用Al2(SO43改性的较优条件为:Al2(SO43浓度为0.2mol/L,改性温度30℃,此时2-甲基蒽醌收率达25.1%。对改性Hβ沸石作PyIR和XRD表征,结果表明,改性Hβ沸石的L/B仍接近2,但总酸量增大,使得Hβ沸石的催化活性提高;改性Hβ沸石结构没有破坏,且相对结晶度提高;Al2(SO43改性Hβ沸石结晶度比(NH42SO4改性Hβ沸石结晶度好。最后,通过傅立叶红外光谱技术研究了Hβ沸石催化甲苯与苯酐合成2-甲基蒽醌的反应机理。首先,苯酐中氧上的电子对在L酸作用下发生偏移,氧原子与L酸结合使C-O键断裂形成碳正离子,此为反应的关键步骤。然后,C+进攻甲苯苯环上甲基对位的碳原子,形成2-(对甲苯酰基)苯甲酸中间体,该中间体在B酸作用下脱水生成目的产物2-甲基蒽醌。
其他文献
本课题研究以轻负高质的出路、有效教学的深化、课程理念的落实为背景,以高效课堂教学为理念,以构建高效课堂教学模式,促进质量转型升级发展为目标,以行动研究为主要研究方法
随着工业化的不断推进,环境污染越来越严重,空气质量不断下降,哮喘的发病率也随之不断提高。在现今的医学水平上,哮喘的治疗方法和治疗药物多种多样。但是,用药不当往往会导
在企业经营目标趋于多元化的今天,企业社会责任对于企业和社会发展的作用正在逐步增加,因而受到社会各界的重视,企业社会责任和企业绩效之间的关系成为学者们研究的重点问题
<正>深圳四季酒店,作为中国第八家四季酒店即将在瞬息万变的发展之都深圳落户,四季将在此继续打造奢华酒店业的传奇经典。深圳四季酒店现已开始接受预定,宾客可于2013年9月1
期刊
[目的]探讨电位滴定法测定β-胡萝卜素软胶囊内容物酸价和过氧化值的方法。[方法]利用pH电极和氧化还原电极测定样品溶液中电位变化,判断滴定终点,避免样品本身颜色对滴定终点
一维液晶光子晶体具有引入缺陷工艺简单、易集成、驱动电压低、成本低、易多元化和良好的调谐性能,将在未来以光子为载体的全光网络中发挥重要的作用,已经成为光子晶体研究的
通过C-H键活化来合成复杂有机化合物的方法学已经引起了化学界的极大关注。目前大多数合成方法都用过渡金属如铑、铱、铷、钯和镍作为催化剂,从简单易得的起始原料来制备碳环
本文运用内容分析法,从论文发表年份、研究情境、研究主题、研究视角和教师层次等五个维度,对课堂管理中教师权威研究进行分类和编码,就国内教育学界关于教师权威研究进行了
TiO2因其具有稳定性好、氧化性强、价格低廉、对环境无害等优点,成为最有发展前景的纳米光催化剂。但其禁带宽度大(3.2eV),只能响应紫外光。因此,如何提高TiO2对可见光的利用率是