【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFCs）是一种将化学能直接转换为电能的电化学装置,具有环保、清洁等诸多优势。为了降低材料成本和延长电池使用寿命,中低温化成为SOFCs的主要发展趋势。然而,SOFCs阴极的极化阻抗随工作温度降低而增大,导致氧还原反应（ORR）活性降低,进而影响电池性能。La0.2Sr0.8Co0.4Fe0.6O3-δ（LSCF）因具有较高的电子和离子导电性、良好的长期稳定性而备受关注,但其
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固体氧化物燃料电池（SOFCs）是一种将化学能直接转换为电能的电化学装置,具有环保、清洁等诸多优势。为了降低材料成本和延长电池使用寿命,中低温化成为SOFCs的主要发展趋势。然而,SOFCs阴极的极化阻抗随工作温度降低而增大,导致氧还原反应（ORR）活性降低,进而影响电池性能。La0.2Sr0.8Co0.4Fe0.6O3-δ（LSCF）因具有较高的电子和离子导电性、良好的长期稳定性而备受关注,但其中低温ORR活性低,并且在运行过程易受电池不锈钢连接体影响而产生Cr中毒现象。针对以上问题,本文对LSCF进行表面修饰,并对其性能进行了系统研究。主要研究内容和结果如下:（1）通过浸渍高离子电导率Er0.4Bi1.6O3（ESB）对LSCF阴极进行表面修饰,制备了LSCF-ESB阴极,并研究了其电化学性能和阴极反应动力学。结果表明,ESB能够有效降低LSCF阴极的极化阻抗（Rp）,当ESB前驱体浸渍量为100μL时,LSCF-ESB阴极在700°C的极化阻抗为0.11Ωcm~2,仅为纯LSCF阴极（0.27Ωcm~2）的40.7%。这是因为ESB使LSCF阴极高频部分的速率控制步骤从阴极上的电荷转移过程转变为阴极表面氧分子的吸附和扩散,ESB降低了阴极活化能并加速了ORR;基于LSCF-ESB阴极的单电池在700°C的峰值功率密度为469 m W cm-2;当电流密度为0.45 A cm-2时,开路电压经过50 h无明显衰减（0.71 V左右）,表现出良好的长期稳定性。（2）通过化学镀银对LSCF阴极进行表面修饰,制备了LSCF-Ag阴极,并研究了抗Cr毒化能力。结果表明,Ag能显著提高LSCF阴极抗Cr毒化能力,一方面,Ag可以优先与Cr反应生成Ag Cr O2,抑制Sr与Cr的反应;另一方面,可以避免LSCF的A位缺乏Sr,使阴极结构免受一定程度的损害;LSCF-Ag阴极的Rp在Cr处理40 h之后保持稳定（700°C,从0.24Ωcm~2到0.26Ωcm~2）;通过阴极反应动力学分析可知,除能够实现抗Cr毒化外,Ag还具有一定的催化活性;基于LSCF-Ag阴极的单电池在Cr处理40 h之后,峰值功率密度保持稳定(700°C,从288 m W cm-2到284 m W cm-2)。（3）采用ESB和Ag对LSCF阴极进行共修饰,制备了LSCF-ESB-Ag阴极,并研究了其电化学性能及阴极反应动力学。结果表明,ESB和Ag能够显著降低LSCF阴极的Rp,当Ag的负载量为15 wt.%时,LSCF-ESB-Ag阴极在700°C的Rp（0.03Ωcm~2）仅为纯LSCF阴极（0.27Ωcm~2）的11%。阻抗的降低基本由低频部分贡献,表明ORR能力得到显著提高;通过阴极反应动力学分析可知,ESB和Ag的共修饰提高了氧表面吸附解离和电荷转移的速度;在700°C时,LSCF-ESB-Ag阴极的峰值功率密度(535 m W cm-2)是LSCF阴极(263 m W cm-2)的两倍;当电流密度为0.45 A cm-2时,开路电压经过50 h无明显衰减（0.71 V左右）,表现出良好的长期稳定性。
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