光催化氧化同时脱硫脱硝的实验研究

来源 :华北电力大学(河北) | 被引量 : 20次 | 上传用户:titan19871102
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本文提出了利用光催化氧化技术实现同时脱硫脱硝的实验原理和方法。以石英砂为载体制备了负载型纳米TiO2光催化剂并应用于烟气脱硫脱硝的实验研究。利用自制光催化反应器,系统的考察了各种影响因素对光催化氧化脱硫脱硝的影响机制。对光催化脱硫脱硝产物形态和微区形貌进行了分析,探讨了TiO2光催化同时脱硫脱硝的机理。基于光催化反应的各种反应条件,建立了脱硫脱硝效率的预测模型。利用液相沉积法制备了负载型纳米TiO2催化剂,并对催化剂进行了改性掺杂和再生。扫描电镜(SEM )、透射电镜(TEM )和X射线衍射(XRD )表征结果显示,催化剂为锐钛矿型TiO2,未掺杂和掺杂催化剂的平均粒径分别为21.8nm和17.5nm。以亚甲基蓝为目标降解物,考察了纳米TiO2催化剂的光催化活性,为其下一步应用于烟气脱硫脱硝的研究提供了前提条件。暗态下,TiO2光催化剂对SO2有吸附作用,但不能发生紫外光照射下的氧化和光分解反应。紫外光照是SO2发生光催化反应的必要条件,氧气、初始浓度、温度、湿度等因素对SO2光催化反应的影响显著。光催化反应过程中SO2的脱除包括溶解吸收和催化氧化,其中催化氧化占主导地位。紫外光照射,最佳实验条件下,SO2脱除效率可达96%,催化剂改性掺Fe3+后的脱硫效率可进一步提高到100%。仅有紫外光照射条件下,NO不能发生光分解和氧化反应,催化剂对NOX有一定吸附作用。初始浓度对脱硝效率影响明显,氧气促进了光催化脱硝反应的完成,在一定湿度和温度范围内,NOX的光催化反应可达到49%的最高脱除效率。掺Fe3+催化剂可使光催化脱硝效率提高到53.2%。催化剂在暗态下条件下对SO2和NOx的吸附主要是物理过程,一定浓度范围内,SO2和NOx的光催化脱除存在相互促进作用。本实验范围内氧浓度能够满足光催化反应的需要。在60℃170℃的温度范围内,SO2和NOx光催化效率可达到80%和40%以上。随着湿度的增加,溶解吸收和催化氧化的作用使SO2的脱除效率可达到100%,但超过一定范围时,NOx光催化效率下降。X射线能谱(EDS )、离子色谱(IC )、光电子能谱(XPS)及产物的化学分析表明,光催化脱硫脱硝产物为硫酸盐和硝酸盐,SO2和NOx光催化反应脱除的机理是光催化氧化过程。BP神经网络模型预测光催化脱硫脱硝效率达到了较高的精度。
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