Fe(Ⅲ)NTA催化还原的研究

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Fe(Ⅱ)NTA溶液在同时脱硫脱硝过程中很容易被烟气中的氧气氧化成Fe(Ⅲ)NTA而失去络合能力。活性炭可将Fe(Ⅲ)NTA催化还原为Fe(Ⅱ)NTA,实现Fe(Ⅱ)NTA的循环再生,达到长时间高效率脱硫脱硝。本文考察了NTA在活性炭表面的吸附规律,实验表明NTA的吸附量随着溶液的浓度、温度、活性炭加入量的增大而增大;使用动力学方程拟合吸附实验数据发现分子内扩散模型能较好地描述该吸附过程;用Langmuir和Freundlich吸附等温线方程拟合吸附曲线,结果发现Freundlich吸附等温线能较好地描述该吸附过程;得到了吸附热力学参数。本文通过碳酸钾浸渍法和乙二胺浸渍法改性活性炭,提高其催化性能,并通过FTIR、BET、Boehm滴定、XPS等表征手段分析了活性炭物理化学结构对活性炭催化性能的影响。利用碳酸钾浸渍法改性活性炭催化还原Fe(Ⅲ)NTA溶液时,最优的改性条件为:浸渍液K2C03最佳浓度为2mol/L,最佳浸渍时间为12h,在高纯氮保护下管式炉的最佳活化温度为600℃,最佳活化时间为4h。采用乙二胺浸渍改性后,活性炭的催化性能有所提高,最佳的改性条件为:最佳浸渍乙二胺溶液浓度为5mo1/L,最佳浸渍时间为6h,最佳活化温度为700℃,最佳活化时间为4h。通过FTIR、Boehm滴定、BET、XPS等表征,结果发现改性过程既改变了活性炭物理结构又改变了活性炭表面的化学性质,通过对活性炭催化效果的对比发现,催化性能是活性炭表面化学性质和物理结构共同作用的结果,其中化学性质的影响更明显。通过固定床连续脱硫脱硝实验,发现碳酸钾浸渍和乙二胺浸渍改性后的活性炭NO脱除效率相较原炭有大幅提高,并能长时间保持高效的NO脱除效率。
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