复杂分子体系的非绝热动力学和光谱计算一直是重要的理论问题。在无法实现全量子计算的前提下，如何在计算量和计算精度之间取得平衡，在可靠性和可行性之间有所取舍，而衍生出各种近似方法。平均场方法是一个很早被使用的混合量子经典处理，具有计算量小、易于实现的优势，同时也有精度差以及给出非物理结果等问题。而级联方程方法是一种处理非马尔科夫热库的非微扰约化动力学方法，对于与谐振子热库线性耦合的系统，可以精确处理。但是它的计算量较大，所以体系的大小受限。我们从这两个方法出发，研究如何有效计算复杂分子体系的非绝热动力学和光谱问题。　　第二章里，我们将从混合量子刘维尔方程出发，针对传统平均场方法的误差来源和缺陷，提出一种新的路径分支方法。在该方法中，当不同势能面上的路径在相空间中偏离平均场路径到一定大小，则将系统的运动按照势能面裂分生成新的路径分支。这种处理有效避免了传统平均场方法中的过相干效应和可能的非物理结果。我们将该方法用于几个经典的一维散射问题的模型，得到了很好的结果。　　第三章里，我们首先将吸收谱的平均场方法从单激发态体系扩展到多激发态体系。我们从混合量子刘维尔方程出发，推导出针对吸收谱计算的方程，并比照于混合量子刘维尔方程到Ehrenfest方法的推导过程，发展出新的用于吸收谱的平均场方法。在此基础上，我们又通过在平均场轨线处做一次展开的方法，发展出新的改进平均场方法。我们将两个新方法用于不同大小的体系中，验证了两种方法的有效性。　　第四章里，我们使用非微扰方法计算光合作用捕光复合物和一些模型的泵浦-探测光谱。我们使用级联量子主方程方法计算体系在激光场下的运动，通过非微扰方法得到泵浦-探测吸收光谱和各向异性光谱。我们通过不同参数的设定，来研究不同类型的量子相干对光谱的影响，并反过来推知如何通过光谱的特征来判断体系的相干类型。最后我们研究了光合体系捕光复合物中观测到不同的相干时间与激光脉宽的关系。我们的研究结果有助于解释当前关于光合作用体系中的量子相干问题的争论。