【摘 要】
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柴油机尾气脱硝是移动源NOx污染控制的重点,SCR脱硝技术是目前应用于移动源尾气脱硝最有前景的技术之一。但现有的V2O5-WO3/Ti O2商用催化剂存在活性温度窗口窄、抗硫抗水性较差、钒基有毒等缺点,因此,开发能够适用于柴油机尾气宽温度范围、抗硫抗水性好的SCR脱硝催化剂是当前的重点研究方向。课题组前期研究发现菱铁矿经煅烧后在较宽的温度范围内具有较好的脱硝活性,因此本文选择菱铁矿作为SCR脱硝催
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柴油机尾气脱硝是移动源NOx污染控制的重点,SCR脱硝技术是目前应用于移动源尾气脱硝最有前景的技术之一。但现有的V2O5-WO3/Ti O2商用催化剂存在活性温度窗口窄、抗硫抗水性较差、钒基有毒等缺点,因此,开发能够适用于柴油机尾气宽温度范围、抗硫抗水性好的SCR脱硝催化剂是当前的重点研究方向。课题组前期研究发现菱铁矿经煅烧后在较宽的温度范围内具有较好的脱硝活性,因此本文选择菱铁矿作为SCR脱硝催化剂的主体,对其采用混合搅拌法进行Mn-W、Mn-W-Cu、Mn-W-Sb掺杂改性,进一步拓宽其活性温度窗口、提高抗硫抗水性。并对催化剂进行了SCR脱硝活性实验、抗硫抗水性实验,结合XRF、BET、XRD和TG-DTG表征方法分析,研究掺杂改性对菱铁矿催化剂活性、比表面积、表面结晶情况、抗硫抗水性等的影响。还通过in situ DRIFTS分析,研究了O2、催化剂掺杂改性以及预吸附SO2对催化剂表面吸附NO和NH3能力的影响。取得如下主要研究结果:（1）对菱铁矿进行Mn-W共掺杂改性,当Mn和W的掺杂量分别为3%和5%、获得3Mn-5W-菱铁矿催化剂时,催化剂获得最宽的活性温度窗口180℃～390℃,基本符合柴油机尾气温度范围。结合XRF、BET和XRD表征分析,发现Mn-W共掺杂可以有效增加菱铁矿催化剂的比表面积,减弱催化剂表面铁氧化合物的结晶,提高催化剂的活性。（2）进一步掺杂Cu或Sb对3Mn-5W-菱铁矿催化剂改性,可提高催化剂的抗硫抗水性。3Mn-5W-1Cu-菱铁矿催化剂和3Mn-5W-1.5Sb-菱铁矿催化剂在抗硫抗水性实验后脱硝效率能分别维持在70%和80%以上,可见掺杂Sb改性时催化剂的抗硫抗水性更佳,能够满足柴油机尾气脱硝催化剂抗硫抗水性的要求。此外,反应温度越高、尾气中的含硫量和含水量越低,催化剂的抗硫抗水性越好。TG-DTG分析结果表明Sb的掺杂能够减少催化剂表面硫酸铵和硫酸氢铵的沉积,降低金属硫酸盐的生成,证明Sb的掺杂有效提高了催化剂的抗硫抗水性。（3）对催化剂进行in situ DRIFTS测试,发现O2对NO在催化剂表面的吸附有促进作用,有助于NO以稳定的硝酸盐形式吸附,有利于催化剂表面SCR反应进行;同时,发现Mn-W共掺杂能够提高菱铁矿催化剂表面NO的吸附能力;而Sb的掺杂有利于降低菱铁矿催化剂表面金属离子硫酸化程度,提高SO2存在时催化剂表面NO吸附能力,从而增强催化剂抗硫性。从增强催化剂吸附能力的角度,揭示了Mn-W-Sb共掺杂改性提高菱铁矿催化剂SCR脱硝活性和抗硫抗水性的机理。
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