作为过渡金属二硫属化合物的典型材料,二维MoS₂具有强光学吸收(⁵×10⁵ cm^-1)和高载流子迁移率(¹00 cm²·V^-1·S^-1)等特性,且带隙宽度随厚度从单层1.9 eV到体材料1.3 eV变化,在新型电子、光电和光伏器件等方面具有巨大应用潜力。Si太阳电池因材料丰富、技术成熟在当前光伏市场占据主导地位。结合以上两者优势,新型MoS₂/Si异质结太阳电池制备已经成为低成本太阳电池研究的热点方向。本文对MoS₂薄膜的制备和高效MoS₂/Si异质结电池的结构设计进行研究。首先,采用化学气相沉积（CVD）法制备了晶态MoS₂薄膜,研究了MoS₂的三角成核和生长过程中从三角到削尖三角的形貌演化机制。采用溶胶-凝胶法制备了非晶-微晶MoS₂薄膜,研究了H₂流量和退火温度对MoS₂薄膜的非晶到微晶相变转换的调控及微观结构的调整机制。其次,制备了ITO/MoS₂/p-Si/Ag异质结太阳电池,证明了MoS₂层具有减小电池界面复合的化学钝化作用,同时又具有提升电池耗尽层宽度的场钝化作用。为改善电池性能,在ITO/MoS₂/p-Si/Ag电池背部界面插入p⁺层,证明了p⁺和p层间的高低结和p⁺层与Ag电极间的欧姆接触可有效消除电池J-V特性的S-型特征,同时,p⁺层插入还可有效减小电池的串联和欧姆分流损耗。再次,研究了以不同MoS₂微观结构为特征的ITO/MoS₂/p-Si/p⁺-Si/Ag电池器件的光电转换特性,揭示了通过调控MoS₂微观结构提升电池光伏性能的物理机制。最后,利用双源共蒸法沉积MoS_2-xO_x薄膜,制备了以不同氧掺入x为特征的ITO/MoS_2-xO_x/n-Si/n⁺-Si/Ag结构电池器件,电池光电转换特性和载流子传输特性分析揭示,适当调整x可提高MoS_2-xO_x的功函数,在MoS_2-xO_x/Si界面处所形成的能带弯曲可提高空穴的引出和阻碍电子传输,使电池短路电流和转换效率获得提升。通过在MoS_2-xO_x/n-Si界面引入MoO_x钝化层,电池最高转换效率达到15.8%。具体研究内容如下:1、通过CVD法在SiO₂/Si衬底上合成了不同形状的MoS₂薄片,分析了其成核机理和形貌演化,结果显示初始为三角形成核。MoS₂薄片的最终形状和尺寸由在S富集环境中Mo终端的生长速度快于S终端的生长速度决定。通过合理控制成核密度,晶粒尺寸和形状,获得了高质量的单层MoS₂薄膜。2、通过溶胶-凝胶法制备了非晶-微晶MoS₂薄膜,研究了H₂流量和退火温度对非晶到微晶相变转换的调控及MoS₂薄膜微观结构的调整机制。H₂流量较低时,薄膜基本为非晶;H₂流量增加使薄膜发生从非晶到微晶相变,其机制可归因于氢对非晶弱键的刻蚀增强,70 sccm时所制备的薄膜具有最高的XRD（002）峰强和Mo 6+最高占比,表明氢刻蚀和去硫再氧化反应达到平衡,H₂流量再度增加,强的氢刻蚀导致薄膜缺陷增多,XRD（002）峰强减弱和Mo 6+占比减小。退火温度增加主要导致再氧化反应增强,也使薄膜结构发生以上类似非晶到微晶的相变过程。3、制备了ITO/MoS₂/p-Si/Ag结构异质结电池,研究了MoS₂薄膜插入对电池光伏性能的提升作用,结果揭示,MoS₂薄膜的化学钝化使电池ITO/p-Si界面缺陷复合降低,电池的开路电压增加。同时,MoS₂薄膜的引入使ITO/p-Si界面的耗尽区宽度增加,器件内建电场增加,电池短路电流提升。为了优化电池性能,制备了ITO/MoS₂/p-Si/p⁺-Si/Ag异质结电池,结果揭示,p/p⁺层间形成的高低结及p⁺/Ag间的欧姆接触使J-V特性的S-型消失。同时,由于所插入p⁺层的高电导性,电池串行欧姆损耗减小使电池短路电流和FF因子显著增加,而小的欧姆分流使电池的开路电压显著提高,并对FF因子提升具有较大贡献。4、制备了以不同微观结构MoS₂薄膜为特征ITO/MoS₂/p-Si/p⁺-Si/Ag结构异质结电池器件,通过薄膜结构和光电转换特性之间关系分析,研究了制约电池效率提升的物理机制。J-V及量子效率特性分析揭示,随着H₂流量的增加,电池短路电流、开路电压和转换效率均呈先增大再减小趋势,H₂流量为70 sccm时,异质结电池性能最优,转换效率达到7.55%。电池短路电流的提升归因于相变区薄膜具有致密的结构和较少的界面缺陷,载流子在晶粒边界处的缺陷复合降低。开路电压的提高归因于薄膜中Mo 6+占比增大,优化的能带结构使电池内建电位增大。另外,致密的薄膜使电池具有小的串行欧姆损耗和欧姆分流,FF因子获得显著提升。5、利用双源共蒸法沉积MoS_2-xO_x薄膜,制备了以不同氧掺入量x为特征的ITO/MoS_2-xO_x/n-Si/n⁺-Si/Ag结构电池器件,微观结构和光吸收特性分析显示,随着氧掺入量的增加,MoS_2-xO_x薄膜中的Mo 4+先基本恒定而后逐渐减少。薄膜光学带隙和微观有序性先增加后减小,薄膜光学带隙最大达到3.5 eV,并具有最高的微观有序性。电池光电转换特性分析显示,随氧掺入量的增加,电池开压V_oc呈增加趋势,而J_sc先增加后减小。开压升高归因于氧掺入阻碍了硫对MoS_2-xO_x/n-Si界面钝化的破坏,其将导致界面处的载流子复合减少。短路电流的相对优化归因于适量氧掺入对薄膜功函数的调节和使薄膜有序性的增加,从而阻碍电子传输,导致空穴传输增强。通过在MoS_2-xO_x/n-Si界面引入MoO_x钝化层,使得电池短路电流和开路电压同时获得提升,电池V_oc、FF因子和J_sc分别为623.8 mV、73.08%、35.56 mA·cm^-2,转换效率达到15.8%。