激光支持吸收波二元等离子体的时空演化研究

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激光诱导等离子体光谱(Laser-induced plasma spectroscopy,LIPS)又称为激光诱导击穿光谱(Laser-induced breakdown spectroscopy,LIBS),它是一种基于原子发射光谱的定量分析技术,具有快速、多元素同时分析、无需复杂样品制备等优点,在化工、冶金等工业过程监测领域具有广泛的应用潜力。LIBS的光谱源是激光烧蚀样品材料诱导的、具有瞬态特性、寿命为微秒量级的等离子体,其辐射光谱包含了样品成分信息和含量信息。尽管时间分辨和门控检测可以极大地提高LIBS技术的分析表现,但LIBS光谱性能还与等离子体形态和空间不均匀性有关,会影响定量分析结果的准确性和重复性。因此,研究等离子体的形态、内部结构及其在环境气体中的膨胀演变过程有着重要意义:(1)深入理解激光和样品相互作用以及等离子体动力学等过程所涉及的复杂现象;(2)为理论模型提供实验验证的手段;(3)指导优化光学采集参数,为高灵敏高时空分辨LIBS定量分析的实现开辟新途径;(4)计算不同时刻等离子体中粒子数密度及吸收路径长度,探索自吸收效应产生和演化的机制,丰富自吸收免疫激光诱导击穿光谱(Self-absorption-free laser-induced breakdown spectroscopy,SAFLIBS)理论;(5)为进一步优化激光诱导等离子体相关技术包括脉冲激光沉积、纳米材料制造、激光焊接等的应用奠定基础。基于LIPS演化的复杂性,国际上许多研究者都使用简化模型或数值模拟描述纳秒激光诱导产生的等离子体在环境气体中的传播过程。然而,很少有实验数据能从物理原理层面出发,有效结合激光支持吸收波(Laser-supported absorption wave,LSA wave)的传播理论和粒子分布来阐明不同条件下等离子体粒子间相互作用机制。本文围绕LIBS等离子体时空演化的关键科学和技术问题,主要从以下两方面开展工作:一、发展用于激光诱导等离子体演化研究的时空分辨技术,包括时空分辨光谱层析技术和等离子体瞬态成像技术;二、研究二元等离子体的时空演化机制。具体研究内容包括:首先,综述了LIBS的基本原理、发展历史、研究现状和应用瓶颈,介绍了等离子体时空演化的研究现状,回顾了激光诱导等离子体的物理过程。随后,介绍了两种等离子体时空分辨技术的测量方案设计、光学分析方法、等离子体的局域热力学平衡判定方法、等离子体参数获取方法和自吸收校正方法。接着,对易混溶和难混溶二元合金产生的激光诱导等离子体的结构和动力学演化进行了实验研究,讨论了不同LSA波等离子体的演化特征,如形态、粒子寿命、内部结构、粒子衰减速度等,并探索了等离子体中粒子分布与LSA波的关系,由此得出结论:难混溶合金产生的激光支持燃烧波(Laser-supported combustion wave,LSC wave)型等离子体的粒子分布受组成元素熔点的影响较大,而易混溶合金产生的LSC波型等离子体的粒子分布则与元素沸点有关;无论是易混溶的还是难混溶合金,激光支持爆轰(Laser-supported detonation wave,LSD wave)波型等离子体中粒子的分布只与相对原子质量有关;LSC波型等离子体中粒子衰减速度在很大程度上与跃迁几率有关,而LSD波型等离子体中粒子衰减速度则与上能级的粒子数密度有关。本文的创新之处:一、基于激光与等离子体相互作用的物理机理及激光支持吸收波二元等离子形态、结构及粒子分布的时空演化分析,结合等离子体组成元素的物理性质、等离子体特征参数、谱线跃迁结构、谱线属性,形成了不同传播类型的二元等离子体时空演化理论机制;二、发展了高时空分辨的瞬态等离子体成像技术和光谱层析技术,实现了精密分析不同时域和空间等离子体的形态、内部结构及等离子体参数,为等离子体、激光光谱等学科的相关时空分辨研究提供了新的技术手段。
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