神府煤与木质素及相关模型化合物的共热溶研究

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本文对神府煤与木质素的共热溶行为进行了研究,重点探索了不同反应温度、热溶溶剂和木质素配入比例对共热溶性能的影响,同时考察了神府煤相关模型化合物的热解行为,并对共热溶物、残留物及热解产物进行了分析表征。实验结果表明:神府煤与木质素的共热溶率随温度升高而升高,至360℃达到最大值,进一步提高温度至380℃,热溶率明显降低。这是由于随着温度的升高,热解加剧,从而共热溶率提高;继续提高温度,自由基碎片发生热缩聚作用形成重质组分,从而无法溶解于溶剂中,导致共热溶率下降。混合甲基萘油(CMNO)是一种比1-甲基萘(1–MN)更有效的热溶溶剂。神府煤与木质素以1:1质量比进行共热溶反应时,1-MN体系中神府煤与木质素最高共热溶率为73.8%,而CMNO体系中的最高共热溶率达到77.0%;这是因为极性溶剂CMNO可以破坏非极性溶剂1-MN不能断裂的强交联桥键,从而破坏缔合结构,提高热溶率。同时热溶的脱灰效果非常明显,灰分几乎都转移至残留物中。神府煤与木质素的共热溶表明,二者之间存在协同效应,并且该协同效应受温度的影响显著。荧光分析发现,神府煤与木质素的共热溶物是一种结构复杂的混合物,主要含单环、二环和三环等低环芳香烃结构,并含少量的脂肪烃结构。同时,红外等分析表明,共热溶物组成受溶剂特性和热溶温度影响较大,增大溶剂极性和适度升高温度都能促进混合物中含氧官能团等极性基团的溶出,可以抽提出更多的芳香结构。不同键能的煤相关模型化合物的热解性能差异较大,苄基苯基醚极易热解,二苄醚次之,二苯乙烷比较难热解,二苯醚不发生热解转化。在反应温度为390℃时,配入10%的木质素可以促进二苯乙烷的热解,二苯乙烷的热解转化率提高了3.5%;二苯醚在该温度下仍然不发生反应,需要更高的温度才发生热解反应。神府煤在添加苯酚后热溶时发现,苯酚对神府煤的热溶具有一定的促进作用。
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