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许多国家的环保法规愈来愈严格,促使燃料油品的硫含量标准越来越低,生产低硫或者超低硫油品是全球炼油行业面临的一大挑战。如今工业上的脱硫技术有加氢脱硫、选择性吸附脱硫、反应吸附脱硫等,但加氢技术仍然是目前大规模生产低硫汽柴油的有效方法,仅靠传统加氢催化剂已难以达到油品深度脱硫的要求。因此,研发高活性深度加氢脱硫催化剂是实现油品清洁化的重要环节。然而,由于对加氢脱硫的机理认识不够深入,基于实验观察及数据,无法从分子水平阐明含硫化合物的反应途径及机理,难以定位反应中过渡态及反应位点,因而无法从理论角度实现指导,也不利于加氢脱硫催化剂的改善和优化。本论文选取噻吩、苯并噻吩为含硫模型化合物,研究其在MoS2活性相不同边缘上的加氢脱硫反应过程。采用量子化学计算和实验相结合的方式,完整揭示了噻吩、苯并噻吩在MoS2上的加氢脱硫机理,为新型加氢脱硫催化剂的设计与制备提供基础理论指导。本论文通过DFT计算,首先考察了MoS2不同边缘上S空位的形成机理,包括了H2分子在MoS2不同边缘上解离、吸附过程,H原子转移过程以及H2S分子的形成和脱附过程。并且针对S覆盖率较高的S-edge考察了2个S空位的形成机理。计算结果表明:Mo-edge上H-H键断裂后,对比2个S-H键更倾向于1个Mo-H键以及1个S-H键的形成。与Mo-edge不同的是,通过虚频计算,S-edge上并没有发现Mo-H键的振动频率,即并没有发现Mo-H键的形成。对比不同边缘上S空位的形成机理,Mo-edge上更有利于S空位的形成,其反应能垒较低。通过各步骤反应能垒值的计算,可以发现S-edge上S空位的形成受到热力学、动力学支持,同样可以参与到加氢脱硫反应中。为考察MoS2不同边缘S空位上的加氢脱硫反应机理,本论文以噻吩、苯并噻吩为模型化合物,以不同边缘S空位作为初始反应活性位,考察各探针分子加氢脱硫反应机理。研究发现:Mo-edge上的S空位更有利于DDS路径,并且噻吩更倾向于通过DDS路径直接脱硫;S-edge上的S空位同样具有加氢脱硫活性,尤其有利于噻吩加氢脱硫中的HYD路径;S-edge上的噻吩HYD路径中,2,3-二氢噻吩,2,5-二氢噻吩形成后,并不能继续加氢形成四氢噻吩,而且2,5-二氢噻吩只能通过S-edge上的HYD路径形成;1-丁烯可以通过DDS路径以及HYD路径形成,但是2-丁烯只能通过HYD路径形成;苯并噻吩DDS路径中,与苯环相连的C-S键相比噻吩环的C-S键更容易断裂。为进一步验证上述计算结果,本论文采用纳米组装法合成了Beta-SBA-16（简称BS）系列介微孔复合材料,制备成相应加氢脱硫催化剂,并应用于苯并噻吩加氢脱硫反应活性评价。结合产物分析、活性评价结果,推测其加氢脱硫反应机理,并与计算结果相互印证。首先,优化了BS系列材料的合成条件,考察了不同硅铝比（30、40、50、60）以及不同晶化时间（24 h、36 h、48 h和60 h）对BS介微孔复合材料的特性及加氢精制性能的影响。采用XRD、IR、SEM和TEM等表征方法对其进行了分析表征。结果表明,所合成的材料具有典型的SBA-16介孔结构。最后将BS系列的材料分别作为载体添加剂与γ-Al2O3机械混合后负载Ni、Mo活性金属组分后应用到FCC柴油加氢精制反应中。结果表明:当晶化时间为36h,硅铝比为50时,所合成的材料表现出较高的脱硫活性,其中BS系列催化剂的最高脱硫率达到99.2%。并且以苯并噻吩为模型化合物,加氢脱硫结果显示,DDS路径为主要脱硫路径。对比DFT计算结果,DDS反应路径能垒更低,理论与实验结果结合,相互证实。总之,本论文采用量化计算从分子层次上揭示了加氢脱硫微观反应机理,以及MoS2活性相与反应物分子的作用方式,同时结合实验研究方法,清晰揭示出噻吩、苯并噻吩在MoS2上的加氢脱硫反应机理,并提出了加氢脱硫反应过程和加氢脱硫过程的催化剂结构特性,这为高效加氢催化剂的开发奠定了良好的理论基础。