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当前,CO2捕集、利用封存技术（Carbon dioxide Capture,Utilization and Storage简称CCUS）被认为是缓解温室效应的最有效方式。燃烧后CO2捕集模式具有再生能耗低、操作易于控制、性能稳定等特点,在实现高效捕集CO2的过程中具有较大的应用前景。金属-有机骨架材料是近年来新兴的一种由金属离子和有机配体相连形成的多孔吸附剂材料,因其比表面积高、稳定性好、结构多样化等特点在气体的存储、分离等领域具有较大优势。具有不饱和金属位点的骨架材料Mg-MOF-74,在较低压力下可展现出优异的CO2吸附性能,然而骨架极强的亲水性阻碍了其在含湿条件下CO2吸附分离性能。针对电厂烟气CO2分压较低、且含有水蒸气的特点,本文首先研究了官能团（-Br、-NH2、-OH、-CH3）改性及金属Cu掺杂改性Mg-MOF-74对其吸附分离CO2性能的影响。然后基于较好的模拟计算结果,开展了Mg-MOF-74及其Cu掺杂双金属骨架材料的制备实验,获得了具有晶体结构完整、比表面积较高、吸附性能稳定的吸附剂材料。随后基于制备的吸附剂材料进行了CO2吸附动力学特性实验。最后,采用压片造粒的方式对UiO-66粉末进行了造粒实验。探究了造孔剂、粘接剂以及循环稳定性对吸附剂颗粒性能的影响。主要的研究内容和结论如下:（1）基于巨正则蒙特卡洛方法研究了官能团（-Br、-NH2、-OH、-CH3）改性Mg-MOF-74吸附分离CO2性能的影响。模拟结果表明官能团改性（-Br、-CH3）Mg-MOF-74可增强骨架单组份CO2吸附性能,但骨架的亲水性进一步增强（-CH3改性骨架除外）,在含湿混合气中H2O和CO2之间的竞争吸附会造成骨架CO2吸附性能的下降。官能团-NH3/-OH改性Mg-MOF-74则可提高骨架材料在不含湿以及含湿混合气中CO2吸附性量,在298 K、1 bar下骨架的CO2吸附性能分别提高37%/12.6%、42%/10%。但此时骨架的亲水性仍然很强,竞争吸附依旧明显。（2）首先基于巨正则蒙特卡洛方法研究了惰性金属Cu掺杂改性Mg-MOF-74吸附分离CO2性能的影响。研究发现随着Cu掺杂比例的增大,双金属骨架的单组份CO2吸附量逐渐减小,但骨架的疏水性却逐渐增强,利于其在含湿混合气中CO2的吸附,其中CuMg21在298 K、100 kPa条件下的CO2吸附量时Mg-MOF-74的2倍。随后采用溶剂热法合成出具有较高比表面积的Mg-MOF-74,并基于一锅法制备出了一种新型的含Cu、Mg异质双金属骨架材料（CuMg12、CuMg11、CuMg21）。然后基于制备的骨架材料得到了骨架在不同工况下的CO2吸/脱附特性。不同的吸附模型关联实验数据的结果表明,Lagergren拟一级吸附动力学模型能够较好的预测物理吸附剂骨架材料的CO2吸附曲线,且膜扩散阻力及颗粒内扩散阻力是影响骨架材料CO2吸附速率的主要因素。（3）通过添加适量的造孔剂（NH4HCO3）、粘接剂（硅藻土或高岭土）,采用压片造粒的方式制备出了具有较高比表面积且机械强度足够大的UiO-66颗粒。研究发现随着造孔剂含量的增大,颗粒机械强度逐渐下降。而随着粘接剂含量的增大,颗粒机械强度均呈现先增加后减小的趋势。以高岭土为粘接剂制备的颗粒其机械强度要高于硅藻土吸附剂颗粒,但硅藻土吸附剂颗粒具有较高的CO2吸附量。此外,研究发现经6次吸脱/附循环后UiO-66颗粒较粉末具有更佳的循环稳定性（CO2吸附量分别下降6.4%、9.2%）,且循环后的UiO-66颗粒能保持良好的形貌及孔道结构。