【摘 要】
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作为一种既便携又高效的储能设备,锂离子电池现已被应用在各种领域。然而商业化锂离子电池最常用的石墨负极材料理论比容量较低,导致其越来越难满足对高能量密度的追求。在众多负极材料中,硅材料由于极高的理论比容量(4200 m Ah g-1)、无毒无害、环保和合适的工作电压等优势,被视作最具发展潜力的新型负极材料。但是,硅负极在实际应用中,经常因为导电能力较差以及巨大的体积膨胀两大关键瓶颈致使其虽然初始容量
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作为一种既便携又高效的储能设备,锂离子电池现已被应用在各种领域。然而商业化锂离子电池最常用的石墨负极材料理论比容量较低,导致其越来越难满足对高能量密度的追求。在众多负极材料中,硅材料由于极高的理论比容量(4200 m Ah g-1)、无毒无害、环保和合适的工作电压等优势,被视作最具发展潜力的新型负极材料。但是,硅负极在实际应用中,经常因为导电能力较差以及巨大的体积膨胀两大关键瓶颈致使其虽然初始容量高但电化学性能衰减极快,甚至最终电池失效。硅基负极的这两大缺点严重的阻碍了其应用。针对硅/碳负极材料,本文利用纳米硅、碳复合和核壳结构的结构优势合成硅纳米晶浸渍单壳空心碳结构,并在此硅/碳纳米球基础上展开进一步的结构设计且制备得到多种不同纳米或微米结构的硅/碳负极材料。该类材料不仅有利于增强导电能力,而且还能够有效缓解电化学循环时的体积膨胀效应。表征了所制复合材料的形貌和物相组成,探究了电极材料的电化学性能及其反应动力学。具体研究如下:（1）第三章提出了利用镁热还原技术制备的硅纳米晶分布于单壳空心碳纳米球内部和碳壳上的结构（Si NDs@SSHC）。获得的Si NDs@SSHC纳米球用于负极材料时相比于纯硅负极展示了更优良的放电能力和循环性能,在0.3 A g-1且经500次循环后,Si NDs@SSHC纳米球比容量稳定在519 m Ah g-1,而纯硅仅仅有95 m Ah g-1。主要归因于具有超小范畴的硅纳米晶能够减小锂化应力的影响并缩短离子的传输路径,碳壳有利于形成稳定的SEI膜以及核壳结构的空隙能够适应硅的体积变化。（2）在上述单壳硅/碳纳米球结构的基础上增加了一层分布硅纳米晶的空心碳结构,以形成硅纳米晶分布在双壳空心碳内部和碳壳上的结构（Si NDs@DSHC）。结果表明双壳结构比单壳结构有更好的储锂性能,在0.3 A g-1时,Si NDs@DSHC经500次循环后,循环比容量可稳定在1350 m Ah g-1。归因于双壳结构不仅能延续单壳空心碳的优势,最重要的是双层空心碳具有较高的介孔性能,可以作为化学反应器限制硅纳米晶从而提高热力学稳定性。此外,外部碳层能够提供多一层的保护,进一步增加材料结构稳定性,同时内部碳壳可作为电子/离子转移的桥梁。（3）采用静电纺丝技术得到了氮掺杂碳纤维交联硅/碳微球的无需粘结剂、一体化膜电极（SHCM/NCF）,其中微球由硅纳米晶浸渍的单壳空心碳纳米球自组装而成。此结构同样延续了单壳硅/碳纳米球的优势,更重要的是单壳纳米球通过氮/碳导电网络相互连接聚集并保持电接触有利于增加膜的导电能力。SHCM/NCF膜在锂半电池中1 A g-1循环800次后的可逆比容量为1442 m Ah g-1,在锂全电池中0.5 A g-1循环200次后的可逆比容量为450 m Ah g-1。这种一体化膜合成方法简单并且节省了聚合物粘合剂和导电添加剂的花费,使其表现出了大的应用潜力。（4）考虑到单体聚集结构的优点,从维度设计理念出发,探讨了源于相同的零维单壳硅/碳纳米球（SHC）衍生的不同维度硅/碳聚集结构,包括SHC纳米球排列在氮掺杂碳纤维上组成的一维项链状纤维（SHC/NCF）、SHC纳米球定向排列的二维平面和SHC纳米球自组装的三维微球（SHCM）。在0.5 A g-1循环1200圈后,0D纳米球、1D纤维膜、2D平面和3D微球的比容量分别可维持在600、2000、1002和1810 m Ah g-1。这三种不同维度的复合材料同样具备单壳硅/碳纳米球在结构方面的优势。除此之外,其在化学、物理和电子性能方面表现出特有的优势,分别包含一维的高纵横比、二维的快速电子/离子扩散动力学和三维的高效导电网络,能够有效提高相应的电化学性能。
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