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自上世纪90年代,微化工技术得到了各国研究者的普遍关注,其发展呈现出蓬勃增长态势。气-液微反应系统作为微化工技术的重要组成部分,其关键部件是气-液微反应器。与常规气-液接触器相比,微接触器体积更小,传质性能更好,安全性强,在气体吸收、直接氟化、气-液-固三相加氢反应等多种领域已显示出巨大的应用潜力。然而,其处理量小,工业化应用至今依然面临巨大的挑战。鉴于此,本工作利用自行设计并研制的高通量金属套管式微反应器为平台,将其应用于气-液接触过程。本论文选择典型的、具有重大应用背景的CO2捕集过程为研究对象,通过对其物理与化学吸收过程中液侧体积传质系数(kLα)与传质界面面积(α)的实验和神经网络模型研究,揭示了其气液传质机制。全文的主要研究成果与创新点如下:
1、金属套管式微反应器的液侧体积传质系数较传统气液反应器高出1~2个数量级,且其传质界面面积高达2.2×105m2/m3,明显高于单一微通道反应器与传统气液反应器;其处理量(气相最大为500L/h,液相最大为43.31L/h)为典型单一微通道反应器(深400μm,宽500μm)的60倍。
2、基于CO2-H2O物理吸收体系,推算了金属套管式微反应器的kLα,并考察了操作条件的影响。结果表明:液体线速率(uL)增加,kLα显著提高;同一uL下,kLα随气体线速度(uG)的增加而增加。此外,金属套管式微反应器的环隙大小和微孔尺寸对物理吸收过程有明显影响。随着雷诺数的增加,金属套管式微反应器的吸收率与线型微通道相当,但处理量显著提高。
3、采用NaOH-CO2化学吸收为模型体系,推算了金属套管式微反应器的α。结果表明,在相同uL下实验测得的α值随uG的增加而增加,而uL细微增加将引起α较大的增加。微孔当量直径越小,α值越大;而环隙尺寸越大,α值越小。借助于Na2CO3/NaHCO3-CO2化学吸收体系,进一步探索了金属套管式微反应器内同时存在传质与反应时kLa的变化规律,结果与物理吸收过程一致。
4、基于实验研究,首次采用人工神经网络模型预测金属套管式微反应器的界面面积。最终训练的模型拓扑结构是双输入单输出的2-3-5-1,隐含层与输出层的传递函数是Levenberg-Marquardt函数。模型结果表明,ReL,ReG与α之间存在非线性关系,平均相对误差仅为4.67%,预测结果和实验结果吻合良好,可为今后反应器结构参数的设计提供依据。
上述研究结果表明,此金属套管式微反应器不仅具有优异的气液传质性能,还具有满足实际工业需求的高处理量,因此,其在气液反应、分离工业过程中将会有广阔的应用前景。