碳纳米管基硫化氢气敏传感器的研究

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六氟化硫(SF6)气体拥有优良的理化特性和绝缘灭弧性能,作为绝缘介质可大大减小设备尺寸,提高绝缘强度,因此在电气设备上得到了广泛的应用。但当设备中发生绝缘故障或设备内部有缺陷时,放电产生的高温电弧使SF6气体发生分解,生成SOF2、HF、H2S和SO2等标志性气体。本文在借鉴和总结国内外对SF6放电分解气体检测的研究基础上,以H2S为检测目标,构建基于碳纳米管的半导体气体传感器,以期实现对SF6局部放电情况的检测。本论文研究了官能化后碳纳米管薄膜对H2S气体的吸附行为,从理论上对碳纳米管吸附H2S气体分子的吸附能进行了计算。利用湿化学法制备了二氧化锡/碳纳米管纳米复合材料。并利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线能谱(EDX)对样品的形貌、结构、成分进行了分析表征。探讨了不同反应条件对复合材料的形貌影响,并对SnO2/MWCNTs纳米复合材料的形成机理及气敏机理进行了讨论;研究了SnO2/MWCNTs纳米复合材料对H2S气体的气敏特性。主要实验结果如下:  ①碳纳米管的混酸处理可显著改善碳纳米管的分散性,并能在碳纳米管表面及两端引入大量羟基、羧基官能团,明显改善了碳纳米管的活性及气敏性。对碳纳米管的理论计算表明,碳纳米管对H2S气体的吸附为自发反应,其吸附能为-1.498Ha,与实验结果相吻合。  ②反应时间及溶液Sn离子浓度对SnO2/MWCNTs纳米复合材料的形貌具有较大的影响。在Sn离子浓度为0.056mol/L时,反应时间越长,碳纳米管上包覆的SnO2量越多越厚,当时间为2h时,所制得的SnO2/MWCNTs纳米复合材料具有最好的形貌(SnO2包覆层的厚度大约为10nm,其颗粒大小在3~7nm之间)及气敏性能;当反应时间大于3h后,碳纳米管完全被SnO2包覆且管与管之间完全被SnO2颗粒所填充。当反应时间为2h,改变溶液Sn离子浓度时,得出Sn离子浓度为0.056mol/L时,SnO2/MWCNTs纳米复合材料具有最佳形貌,而当浓度达到0.167mol/L及以上时,碳纳米管完全被SnO2包覆,且浓度越大包覆的量越多。  ③对不同反应条件下制备的SnO2/MWCNTs纳米复合材料进行H2S气敏性测试,得出反应时间为2h,溶液Sn离子浓度为0.056mol/L的样品具有最佳的气敏性,在90℃下对20ppm的H2S其灵敏度可达到36.5%。  ④对反应时间为2h,溶液Sn离子浓度为0.056mol/L的样品对H2S的气敏性进行了详细讨论,得出在测试温度范围(30℃~90℃)内,其灵敏度随温度的升高而增大;对H2S气体的检测上限为100ppm,大于100ppm后其灵敏度不再发生变化;对其吸附-脱附性能研究表明,SnO2/MWCNTs纳米复合材料在大气气氛70℃下较难发生脱附,其重现性较差。
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