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金属催化剂载体特别是FeCrAl合金,因其具有耐高温、导热性好和机械强度高等特点得到了广泛应用,具有远大的市场应用前景。目前金属作为催化剂载体所面临的核心问题是,在诸如烃类燃烧和机动车尾气净化等复杂恶劣的应用环境中易受冷热交换冲击和机械振荡冲击而造成表面活性氧化物层剥离脱落,造成催化剂失活。所以当下需要解决的核心问题是“金属整体催化剂氧化物层的剥落问题”,即粘附稳定性的提高。金属催化剂的粘附性能包括抗机械冲击稳定性和抗热冲击稳定性两个方面,是决定催化剂应用范围的一个重要因素。本文抓住实现金属整体式催化剂中“氧化物层剥落问题”这一关键对工作进行开展,旨在优化整体式催化剂,使其保持高活性的同时有效提高粘附稳定性。从甲烷高温催化燃烧作为探针反应入手,以Al2O3/FeCrAl作为基体并提供铝源,将高温稳定的镧锰六铝酸盐(LaMn-hexaaluminate,简写LHA)颗粒引入Al2O3过渡层中,采用氨水作为沉淀/络合剂,制备出了板状LHA颗粒在Al2O3过渡层中嵌入式生长的LHA-Al2O3/FeCrAl复合过渡层,对复合过渡层进行SEM表征表明所制备的大量板状颗粒呈垂直嵌入在Al2O3层中,复合过渡层的厚度约为3μm,嵌入式的板状颗粒的厚度约为50nm;结合XRD、TEM和EDX等表征,以及结合文献资料证明了复合过渡层中嵌入式的板状颗粒即为LHA颗粒,此复合过渡层即为LHA-Al2O3/FeCrAl复合过渡层。在制得LHA-Al2O3/FeCrAl复合过渡层的基础上,调变制备过程中的各个因素,系统考察制备条件对复合过渡层的结构、形貌和性能的影响。通过XRD及SEM分析,得到以氨水做沉淀/络合剂来调节引入硝酸铵、金属离子浓度为0.1M([NH4NO3]/([La3+]+[Mnn+])=6)的前驱液pH值为8,在60°C下晶化72h后在1100°C下焙烧5h所得的LHA-Al2O3/FeCrAl样品中LHA晶相结构较完整、过渡层中LHA颗粒含量多,并且样品表面粗糙多孔有利于活性LHA层的粘附。该样品在超声波振荡40分钟和热冲击循环4次后,LHA-Al2O3/FeCrAl的失重率分别稳定在0.35%和0.13%。将其涂覆活性LHA层厚用于甲烷催化燃烧反应,实验结果表明,在反应原料气组成为1.5vol.%CH4和98.5vol.%空气,质量空速38,710ml/g(cat+Al2O3)·h条件下,该催化剂T10=540°C,T90=660°C。通过与单一Al2O3层样品相比,复合过渡层中LHA颗粒的嵌入像铆钉一样有效地连接了金属载体、过渡层与活性LHA层,从而加强了三者之间的相互作用。该LHA/LHA-Al2O3/FeCrAl整体式催化剂实现了在保障良好甲烷催化燃烧活性的同时,能够有效提高催化剂体系的粘附稳定性能。通过SEM、ICP等分析表征研究pH=7和8条件下LHA颗粒在Al2O3/FeCrAl层中的原位形成与生长过程,探讨并提出了嵌入式LHA和覆盖式LHA颗粒的两种生长机制。研究结果认为,复合过渡层中的嵌入式LHA颗粒是通过吸附的离子在Al2O3层内孔道表面非均相成核、在Al2O3层内从下向上的嵌入式生长过程;而表面覆盖的LHA颗粒在pH=8下才形成,是通过大量铝离子在碱性溶液中先形成Al(OH)3凝胶并沉积在Al2O3/FeCrAl表面、后吸附镧锰离子的成核生长过程。