【摘 要】
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3,5,5-三甲基己酸作为一种重要的化工原料,广泛用于合成润滑油、医药中间体、金属皂和金属加工液,以及各种3,5,5-三甲基己酸酯的制备。本文通过研究首次发现对于醛类的选择性氧化,可以使用碱性物质作为唯一催化剂进行催化。主要基于3,5,5-三甲基己醛的选择性氧化制备催化材料,其中包括Cu-Mg-Al-CO3水滑石材料和SBA-15-NH2-DAFO配合物以及D-201大孔强碱树脂。最终在非均相催化
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3,5,5-三甲基己酸作为一种重要的化工原料,广泛用于合成润滑油、医药中间体、金属皂和金属加工液,以及各种3,5,5-三甲基己酸酯的制备。本文通过研究首次发现对于醛类的选择性氧化,可以使用碱性物质作为唯一催化剂进行催化。主要基于3,5,5-三甲基己醛的选择性氧化制备催化材料,其中包括Cu-Mg-Al-CO3水滑石材料和SBA-15-NH2-DAFO配合物以及D-201大孔强碱树脂。最终在非均相催化氧化体系下实现了3,5,5-三甲基己醛以及多种醛类的高收率转化。主要研究方向包括以下几个方面:1.采用水热法合成了Cu-Mg-Al-CO3水滑石,通过改变反应液中金属阳离子的摩尔比以及晶化反应时间对Cu-Mg-Al-CO3水滑石的影响进行了探究。结果表明,最优反应条件为金属阳离子摩尔比Cu2+:Mg2+:Al3+=2:8:5,120℃下晶化24小时。并对Cu-Mg-Al-CO3水滑石使用SEM、FT-IR和XRD等表征手段进行了表征,表征结果显示制备得到的Cu-Mg-Al-CO3水滑石具有单晶相,并且形貌以及结晶度良好。将新合成的Cu-Mg-Al-CO3水滑石催化剂用于醛的选择性氧化反应。通过优化溶剂、温度、压强、反应时间等工艺条件,提高了反应收率,最终确定当3,5,5-三甲基己醛0.04 mol,乙腈21 ml,Cu-Mg-Al-CO3水滑石0.6 g,反应温度45℃,氧气压力0.6 MPa,反应时间40 min时收率最高,反应收率达到82%。2.探究了多种碱性物质对3,5,5-三甲基己醛选择性氧化反应的催化效果。最终选择D-201大孔强碱性树脂作为催化剂,成功的进行了系列醛氧化为酸的反应,如芳香醛、脂肪醛和环己醛等均可以在短时间内以高产率氧化成目标酸。并且反应体系中不涉及金属、有害氧化剂和助催化剂。通过改变溶剂、温度、O2压力和反应时间探究了反应的最佳工艺条件。以乙腈为溶剂,碱性树脂为唯一催化剂,45℃、0.6 MPa氧气条件下反应40 min,目标3,5,5-三甲基己酸的收率可以达到88.1%。并且对本反应的机理提出了合理的推测。催化剂循环试验表明,树脂易于分离和回收利用,表明碱性树脂在上述反应中具有良好的应用前景。3.设计合成了SBA-15-NH2-DAFO配合物催化剂。并通过SEM、FT-IR、XRD、BET等手段对催化剂进行了详细的表征分析。将该配合物应用到3,5,5-三甲基己醛的氧化反应。同时考察了溶剂种类、反应温度、反应时间、氧气压力等工艺参数对3,5,5-三甲基己醛氧化反应的影响。最终获得最佳反应条件,3,5,5-三甲基己醛在0.6 MPa氧气、45℃温度下,溶剂乙腈和催化剂SBA-15-NH2-DAFO配合物反应40 min后,收率达到87.9%。经验证该配合物可以在短时间内以高产率将多种醛类,如芳族醛、脂族醛等催化氧化为目标酸。
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