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本文以聚丙烯酸钠(PAASS)为络合剂,研究络合-超滤耦合新技术分离低浓度的钇离子和铈离子。通过研究络合反应机理和模型、恒容络合-超滤实验、浓缩-解络合-洗涤实验、选择性分离实验等,拓展了络合-超滤耦合技术在稀土金属离子分离提纯中的应用。 揭示了PAASS与Y3+和Ce3+的络合反应机理,建立了络合反应数学模型。发现其络合反应符合朗格缪尔方程,且PAASS络合Ce3+的络合容量要高于其与Y3+。分别研究了PAASS与Y3+和Ce3+的恒容络合-超滤实验,结果表明:膜通量(J)与压力呈正比例关系;J随着聚合物浓度的增加有小幅度下降;当 pH值低于4.0之后,J急剧下降;随着 pH值的增大,PAASS络合金属离子的能力增大,其中PAASS络合 Ce3+的能力相对于 Y3+要强;测定了不同 pH值下的临界聚电解质金属离子质量比(CPMR),pH值从4.0到7.0,钇离子的 CPMR分别为12、8.5、6.5、5.0 mg PAASS/mg Y3+,铈离子的CPMR分别为7.0、6.0、4.5、2.5 mg PAASS/mg Ce3+;乙二胺四乙酸二钠的加入会明显降低钇离子的截留系数(RY)和铈离子的截留系数(RCe),然而Ca2+的存在仅使RY和RCe轻微下降,在这两种影响因素中,RY比RCe的下降幅度更大。 分别考察了Y-PAASS和Ce-PAASS两种体系的浓缩-解络合-洗涤行为,结果表明:浓缩倍数为15倍时,J略有下降,RY和RCe均保持在1.0左右,Y3+和Ce3+均被有效浓缩;Y-PAASS和Ce-PAASS的解络合时间分别为30min和40min,对应解离率分别为74%和69%,J明显下降,且下降幅度一致;当洗涤液体积(Vd)达到4.5 L时,Y3+的萃取率达到85.1%,而Ce3+的萃取率只有69.0%;PAASS络合容量恢复率在Y-PAASS体系和Ce-PAASS体系中分别为98%和75%。 研究了Y3+和Ce3+的选择性分离,结果表明:随着pH值的增加,选择性分离系数(S)逐渐减小;当 pH值等于4时,S为33,Y3+和 Ce3+在一定程度上实现了分离;S随着聚电解质金属离子质量比(PMR)的增加先增大后减小,当混合体系的 PMR等于单一 Ce3+体系的 CPMR时,S达到最大值;Ca2+与乙二胺四乙酸二钠的加入均使得RY和RCe下降,S值减小,不利于两者的分离。选择性分离的最佳条件为pH=4和PMR=6,此时S为62。