在全球性化石燃料的日益消耗和环境污染恶化的今天,寻求新型科技和材料来发展清洁可持续新能源变的尤为重要。近年来,氢气以及具有高能量密度、高容量以及长循环特性的锂/钠离子电池作为新的绿色能源替代传统化石燃料,引起了人们广泛的研究。钼基功能材料(如MoO3、MoS2、MoSe2等)具有多种物相结构和丰富的化学性质,是能源存储和转化的理想候选材料之一。但钼基功能材料往往受限于本征导电率低,活性位点少,结构稳定性差等缺点而制约其进一步发展。围绕这些关键问题,本论文从光催化剂材料复合、金属原子插层、表面单原子修饰和材料结构形貌控制四个方面出发,对多种钼基功能材料进行了结构调制和性能改性的研究。同时,利用同步辐射X射线吸收谱、X射线光电子能谱、拉曼光谱,以及结合理论计算等手段,对钼基功能材料的催化反应过程、电池性能的提升进行了深入的探究。主要研究内容及取得的研究成果如下:1、利用水热法原位的将二硫化钼负载到石墨相氮化碳上,合成出1T’MoS2@g-C3N4光催化产氢材料。同步辐射表征和电镜结果表明MoS2为稳定的1T’金属相。光催化测试结果表明IT’ MoS2@g-C3N4纳米片的产氢速率分别是2H MoS2@g-C3N4纳米片和纯g-C3N4纳米片的26倍和83倍。IT’ MoS2助催化剂的存在使产氢速度明显提升,是由于光生载流子的分离效率得到了显著提高,相关结果为设计新型的高效助催化剂提供了一条新途径。2、通过水热法将铂单原子掺杂到超薄金属相二硫化钼中,合成出Pt-1T’MoS2电催化析氢材料。结合HAADF-STEM图像、XAFS分析和DFT计算,发现掺杂的Pt原子吸附在纳米片表面,与S原子成键。这些Pt单原子吸附在表面,作为关键的活性中心从溶液中捕获H+,从而使得Pt-1T’ MoS2在酸性介质中的HER性能和循环稳定性与纯IT’MoS2和2H MoS2相比得以显著提高。相关结果为杂化催化剂中单原子掺杂结构的研究提供了一种思路。3、采用水浴法将锡原子插入到三氧化钼纳米带层间,合成了 Sn-MoO3锂离子电池负极材料。通过同步辐射X射线吸收谱拟合分析,结合第一性原理模拟发现,Sn原子与层间和氧原子相互作用,并与五个氧成键形成独特的五配位结构。得到的插层材料表现出优异的比容量和超长的循环稳定性,主要归因于金属Sn原子插层不仅扩大了二维a-MoO3的层间距,同时还提高了材料的导电性。使得锂离子可以在层间快速的传输,在结构稳定性提升的同时增强了锂离子电池的各项指标。相关结果为新型二维插层材料的设计提供了新思路。4、利用化学气相沉积硒化法将硒化钼纳米片嵌入到氮掺杂碳基体中,合成出具有空心结构的MoSe2-C电极材料。复合材料具有独特的多层次半开口空心结构,其不仅能实现充分的电极/电解质相互作用和快速的电子传输,还能缓冲因钠离子在负极材料中嵌入和脱出引起的体积膨胀。同时表现出优秀的循环和倍率性能,在200 mAg-1的电流密度下拥有431 mAh g-1的高比容量,并在120个循环后保留了 87.7%的比容量。值得注意的是,即使在20 A g-1的超高电流密度下还保持199.1 mAh g-1放电比容量,说明其快速的Na离子存储能力。相关结果为设计钠离子电池的高倍率负极提供了一条新途径。