论文部分内容阅读
本文围绕利用金属氧化法脱硫脱硝这一环保领域的研究热点,对NiAl类水滑石基复合金属氧化物催化剂应用于催化氧化SO2及催化还原NO进行研究。以尿素为沉淀剂,Ni/Al摩尔比为3,采用共沉淀法制备催化剂。将Zr引入载体中作为活性组分,对其进行了一系列的物化性能表征测试和脱硫脱硝的性能测试。主要结论有以下几点:1、通过对NiAl类水滑石催化剂进行改性,选择对氧亲和力很强的Zr作为活性组分,研究结果表明Zr的引入对催化剂的催化活性有积极的影响。在TPD和In situ FTIR的结果中表明,Zr负载量为5%时,无论是催化氧化SO2,还是催化还原NO,对比与其他负载量的催化剂来说,5%ZrNiA1O的催化效果是最好的;一方面,由于Zr的引入与NiAl存在着较强的相互作用,另一方面Zr不仅能增加催化剂表面的活性位和晶格氧浓度,而且能提高催化剂表面L酸的数量,促进更多的SO2及 NO在催化剂表面的吸附和活化。2、对NiAl类水滑石基衍生复合金属氧化物催化剂在催化氧化SO2的反应过程中,利用原位红外光谱技术进行分析,分析结果表明SO2在催化剂表面生成硫酸盐和亚硫酸盐物种,这些物种均以稳定态吸附于催化剂的表面。在反应中,SO2首先与催化剂表面的羟基位发生反应形成硫酸盐物质。OH-的消耗增强了对O2-的有效利用。在O2条件下催化剂的催化性能强于在N2条件的催化性能。这是由于气相中的O2容易吸附在催化剂的表面形成表面活性氧,为催化剂在催化反应过程中提供更多的活性氧位点。此外,由于NiAlO本身具有氧化还原能力,有助于将SO2氧化为硫酸盐。3、催化剂在对NO催化还原过程中,通过分析原位红外谱图发现,O的参与改变了催化剂表面对NO氧化作用的途径。在无氧条件下反应时,催化剂表面生成的物种主要是硝酸盐和弱吸附的NO及NO2;在富氧条件下反应时,主要生成的物种是硝酸盐和亚硝酸盐。O的不足减少了在催化剂表面形成的氧活性位,同时也削弱了催化剂在催化反应过程中的活性。此外,在C3H6选择性催化还原NO的反应过程中,是否有O的参与对NO的转化影响很大。在氧气充足的反应条件下,双齿硝酸盐是C3H6选择性催化还原NO反应过程中的活性中间体。随着C3H6通入量的增加,促进双齿硝酸盐逐渐被还原成单齿硝酸盐。