【摘 要】
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有机无机杂化材料结合了有机和无机组分的优良特性及潜在的协同效应近年来在新材料研究与开发领域受到广泛关注。尤其是基于分子间电子转移的光致变色杂化材料在信息存储、显
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有机无机杂化材料结合了有机和无机组分的优良特性及潜在的协同效应近年来在新材料研究与开发领域受到广泛关注。尤其是基于分子间电子转移的光致变色杂化材料在信息存储、显示、装饰等方面应用广泛而逐渐成为功能材料领域的研究热点。但是,目前此类变色材料研究主要集中在紫罗碱、萘二亚酰胺等强电子接受体与氧化物和氯化物等强路易斯碱类强受体匹配关系方面。拓展电子受体和给体,研究给受体间的匹配规律,是优化变色材料性能的关键,对杂化材料走向实用化具有十分重要的意义。本文选用吡嗪及其衍生物的质子化/烷基化阳离子作为电子接受体和结构导向剂,合成了七个有机-无机杂化碘银/铜酸盐。采用X-射线单晶衍射、粉末衍射、电子顺磁共振、紫外可见漫反射光谱、红外吸收等手段,对七个化合物结构和性能进行表征。探讨了吡嗪类受体接受能力与碘银/铜酸盐结构变化对分子间电子转移/电荷转移及变色性质的影响。结果表明:(1)吡嗪N-烷基基团的不同,对分子间电子转移/电荷转移有一定的影响,随着N-烷基基团的增大,杂化物的分子间电荷转移/电子转移减弱带隙呈现增加的趋势,分子间的电子转移和光/热致变色现象也表现出从有到无;(2)吡嗪环上不同C-取代基的变化,可以有效调变有机阳离子的电子接受能力,从而使得杂化物分子间电荷转移、起始发色状态和带隙发生改变即阳离子接受电子能力强的发生红移带隙减小,弱的发生蓝移带隙增大;(3)[Hpyz]2[Ag2I4]·H2O表现出可逆的失水-水合相转化过程,并且伴随着分子间电荷转移和电子转移状态的变化,特别是该化合物在水合和失水两个状态下,都能发生基于分子间电荷转移和电子转移的光/热致变色现象。本文中所用到的有机组分:
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