纳米贵金属催化可见光引发氯离子直接氯代反应

来源 :河北科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangchao2005
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为了缓解能源危机,利用光催化反应直接从太阳光中获取能量是一种有前景并且理想的方案。贵金属纳米颗粒因具有等离子体共振效应而表现出吸收太阳光的性能,因此由太阳光引发负载纳米贵金属等离子体催化体系用于化学合成成为可能。本论文设计了一条在可见光引发、纳米Ag/AgCl表面等离子体光催化氯离子直接氯代甲基苯α-H合成氯化苄的新途径。利用油浴法、水热法、离子交换法和腐蚀法,制备了 AgCl基底。通过硝酸银的还原反应,在AgCl表面负载纳米银颗粒。制备了高负载、不同尺度和形貌、高指数晶面的Ag/AgCl光催化剂,采用紫外-可见漫反射、X-射线衍射和扫描电子显微镜对样品进行了表征。室温下,可见光照射纳米Ag/AgCl等离子体催化,采用氯化钾水溶液为氯源实施甲苯的α-H氯代反应,开发氯化苄合成全新的工艺方法。首先,研究了非均相等离子体可见光催化氯化反应的可行性和主要影响因素;其次,考察了相转移催化剂的结构与用量、反应温度、反应时间、等离子体催化剂用量和KC1浓度等因素对反应的影响;第三,重点研究了纳米银负载量对反应转化率的影响和对氯化反应的选择性的影响;第四,初步优化了合成条件,甲苯氯化的转化率为39%,与传统氯化反应相比,二者基本持平,气相色谱和气质分析未检出多氯化产物,显示反应具有非常高的选择性;最后,考察这种新方法对不同烷基芳烃α-H氯代的适应范围,选择乙基苯、异丙苯、对叔丁基甲苯、邻氯甲苯、间氯甲苯、对氯甲苯和对硝基甲苯等为底物实施氯化,结果表明本方法具有通用性。
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