【摘 要】
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氢能具有无污染、可再生和储能密度高等特点,被认为很有可能取代石油和煤炭等即将耗尽的化石燃料。电解水是产生氢气最无污染的方式,在不久的将来,电解水将会成为制氢的关键技术之一。然而,水电解涉及OER和HER反应,两者都需要很高的过电位。目前对水电解具有高效催化活性的还是Pt、Ir等贵金属基催化剂,然而贵金属的低丰度和高成本限制了电解水制氢的的大规模应用。本论文从降低催化剂中贵金属的负载量和提高催化剂的
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氢能具有无污染、可再生和储能密度高等特点,被认为很有可能取代石油和煤炭等即将耗尽的化石燃料。电解水是产生氢气最无污染的方式,在不久的将来,电解水将会成为制氢的关键技术之一。然而,水电解涉及OER和HER反应,两者都需要很高的过电位。目前对水电解具有高效催化活性的还是Pt、Ir等贵金属基催化剂,然而贵金属的低丰度和高成本限制了电解水制氢的的大规模应用。本论文从降低催化剂中贵金属的负载量和提高催化剂的催化性能方面着手,通过引入ZIFs这种比表面高、具有固定孔结构的材料为载体,然后将具有催化活性的Ir、Pt等贵金属负载到ZIFs上,最后在还原性气体氛围下进行高温碳化,形成氮掺杂碳包覆贵金属颗粒结构的纳米复合材料。这种结构的材料不仅能能够大大降低催化剂中贵金属的用量,而且能通过金属和碳之间的电子转移作用进一步的提高材料的电解水催化性能,本论文以CoZn双金属ZIFs为前驱体,制备了IrCo NPs-900和Pt-WC-0.1 NPs作为电解水催化剂。通过XRD、SEM、TEM、EDS和XPS等物理表征方法对材料的形貌和元素组成进行了分析,并利用电化学测试对材料的催化性能进行了评价,论文的主要内容如下:(1)以CoZn双金属ZIFs为前驱体,利用ZIFs的孔洞将H2Cl6Ir掺入到前驱体中,然后在还原性气体的氛围下高温碳化,制备了氮掺杂碳和碳纳米管包覆IrCo合金的IrCo NPs-900催化剂。研究表明所制备的IrCo NPs-900催化剂拥有较大的电化学表面积和快的电荷转移速率,并对HER和OER表现出良好的稳定性。通过电化学测试表明,IrCo NPs-900在酸性溶液中对HER、OER及全水解均表现出优异的催化活性。具体来说,在0.5 M H2SO4溶液中,对于HER,实现10 mA cm-2的电流密度仅需要23.9 mV的过电位,甚至略好于商业Pt/C(24.7mV)的催化性能;对于OER,获得10 mA cm-2的电流密度仅需要23.9 mV的过电位270 mV,低于IrO2的320 mV;此外,同时IrCo NPs-900用作全水解阴阳两极的电催化剂时,只需要施加1.55 V的电压就能获得10 mA cm-2的电流密度。(2)以CoZn双金属ZIFs为前驱体,掺入H2Cl6Pt和(NH4)6H2W12O40,制备出对HER具有高催化活性的Pt-WC-0.1 NPs催化剂。实验结果表明Pt-WC-0.1NPs中的Pt与WC之间存在协同效应,WC的存在能加强Pt的电催化活性。在0.5 M H2SO4溶液中,Pt-WC-0.1 NPs催化HER时达到10 mA cm-2的电流密度仅需要23 mV的过电位,低于商业Pt/C的33 mV;在1 M KOH溶液中,Pt-WC-0.1NPs催化HER时达到10 mA cm-2的电流密度需要42 mV的过电位,也略低于商业Pt/C的44 mV。此外,Pt-WC-0.1 NPs在酸性和碱性电解液中对HER均表现出良好的电化学稳定性。
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