稀土镧改性的钨锆固体酸催化剂的制备与表征

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钨锆固体超强酸以其不腐蚀设备,重复性能好,易与产物分离,减少了废液的排放,对环境的污染小等优势而备受人们关注。本论文就钨锆固体酸的制备和改性进行了研究,采用了模板法、共沉淀法、浸渍法制备固体酸,通过XRD, N2等温吸附/脱附,DTA, Hammett指示剂法,红外光谱等手段对催化剂进行表征,主要考察了制备方法,焙烧温度,钨含量,镧含量,后处理方法等因素对固体酸结构,热稳定性和酸强度,酸性类型和酸量的影响。具体内容如下:采用SDS为模板剂的模板法和以氨水为沉淀剂的沉淀法制备氧化锆载体,比较两种方法制得氧化锆的结构性能,得出SDS模板法制得的氧化锆载体易于烧结,而利用沉淀法制备的氧化锆在晶型,热稳定性,比表面积,孔容,孔径等方面均优于用SDS模板法制备的。采用共沉淀法和浸渍法钨锆固体酸,得出制备条件对WO3/ZrO2固体超强酸的酸性具有很大的影响。采用共沉淀法制备的钨锆固体酸的结构性能和酸强度均优于同种条件下浸渍法制备的钨锆固体酸的性能,并得到较优的制备条件:Zr(OH)4 PH为9,WO3含量为10%,焙烧温度为650℃。通过共沉淀法制备了酸强度H0<-12.7,比表面积为175.2843 m2/g,孔径集中分布在5.99 nm,负载镧的WO3/ZrO2固体超强酸催化剂。较好的制备条件为Zr(OH)4 PH为9,WO3含量为10%,La2O3含量为1%,焙烧温度为650℃。La能很好地掺入WO3/ZrO2固体超强酸中,且适当加入稀土元素镧不但可以进一步提高酸强度,而且可以稳定结构,增加其比表面积。然而并不是镧的含量越高,酸强度越大,随着镧的进一步增加酸强度反而会降低。
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