分子筛膜及金属有机骨架膜的合成及性质研究

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本论文的研究内容主要分成三部分。第一部分系统的研究了MFI型分子筛晶体在α-Al2O3中空陶瓷纤维(HCFs)上生长的形貌规律。第二部分是在第一部分摸索的基础上在α-Al2O3中空陶瓷纤维上合成优势b取向的MFI分子筛膜,于不同的渗透温度及渗透压力下,测试其气体分离性能,并对分离机理进行简单的讨论。第三部分是在多孔片状SiO2基底上合成CuSiF6(4,4-bipyridine)2型金属有机骨架膜,并进行了不同渗透温度及压力下的气体分离测试,同时对其分离机理进行了简单的讨论。通过系统的调节反应溶液中模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)的量得到了晶体形貌与OH-/Si和TPA+/Si两个参数之间的关系。在系统调变中摸索到了在这种载体上合成b取向MFI膜的最佳条件。同时发现晶体的取向不仅与这两各因素均有关同时还受物源的影响。在摸索过程中发现在高碱度的条件下稍少量的TPA+有利于MFI晶体的大量成核,因此我们探索了高碱度条件下成核数量与TPA+/Si之间的关系。由于MFI晶体独特的孔道结构以及其对CO2的独特的吸附性能,我们研究了所合成的MFI膜对CO2/N2,CO2/CH4两种混合气体的分离性能。通过实验简单的讨论了其吸附扩散的分离机理。在CuSiF6(4,4-bipyridine)2型金属有机骨架膜的合成中首次应用了一种新颖的合成方法-反应物预修饰法,成功获得了大面积连续致密的有支撑的金属有机骨架膜,该方法原理明确且简单易行,尤为突出的是该方法大大加强了成膜MOF晶体与基底之间的结合力,同时由于对预先被修饰的成膜元素量的极限控制,使得最终得到的膜层超薄。对所合成的CuSiF6(4,4-bipyridine)2膜进行了H2/CO2,H2/CH4,H2/N2等混合气体分离性能的表征,结果显示所合成的膜在所测试的温度范围内对H2表现出一定的选择性。
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