自从激光在实验室被证明以来，人们对光有了不断深刻的认识和掌控。激光在多个行业中都展示出了重要的价值，例如工业中的激光加工，医疗中的激光成像、激光手术刀，基础科研中的激光研究化学、生物学、材料学等等，不同的应用场景对激光提出了不同的要求，例如能量、波长范围、脉冲宽度等。在超快科研领域，研究分子原子动力学过程广泛采用泵浦探测的方法，这种方法可以将瞬时的状态稳定记录。阿秒泵浦探测是目前最快的“相机”，它可以捕捉电子的跃迁、干涉等行为，要求阿秒量级脉宽的高能量脉冲，并且泵浦探测的装置足够稳定，脉冲的相位也要稳定。本论文正是研究阿秒泵浦探测中的稳定控制与多用途阿秒光源产生，在超快领域有很重要的意义。
　　本论文紧密围绕阿秒泵浦探测实验，从逐级光源产生到稳定控制做了较为完整的研究，主要工作的出发点和取得的成果如下：
　　1、在阿秒脉冲产生的过程中经常要用到少周期量级激光脉冲做驱动，作用于气体，产生阿秒脉冲的转化率很低，要得到更高能量的阿秒脉冲首先要有高能量的少周期量级驱动脉冲。传统的空心光纤展宽光谱的方法由于要维持波导结构，芯径不能过大，输出能量也遇到了瓶颈，并且空心光纤对入射光束指向稳定性要求很高。而固体块材料因为三阶非线性系数太强，入射脉冲很容易自聚焦，进而在材料中成丝，造成材料的不可逆破坏。台湾国立清华大学的孔庆昌老师小组率先使用固体薄片组的结构实现了超过一个倍频程的光谱展宽，输出能量效率为54％，输出单脉冲能量76μJ，输出光斑质量高，光谱相干性好。我们深受启发，进行了固体薄片组展宽光谱的实验，通过优化输入脉冲的参数以及光路几何参数，使用0.1mm厚度的一组熔石英薄片对钛宝石放大器输出的0.8mJ，30fs脉冲光谱进行展宽，从740-860nm展宽至450-960nm，覆盖了一个倍频程，输出单脉冲能量0.7mJ，贝塞尔光斑的中心能量占输入脉冲的85％。后续通过啁啾镜组和尖劈对精细补偿色散，得到了5.4fs的输出。为首个报道的薄片组展宽光谱后的色散补偿结果，并且首次实现了高能量输出。对比了空心光纤展宽的方法，熔石英薄片组调节方便、对光束指向稳定性不敏感，输出效率高，单脉冲能量高，是一种很有前途的展宽光谱方法。
　　2、在振荡器载波包络相位锁定的情况下，利用上述固体薄片组产生的超连续光谱作为f-2f光谱干涉源，进行了振荡器后载波包络相位慢漂的锁定。在光谱仪积分时间3ms下得到了RMS=227mrad的载波包络相位抖动结果。我们在同样的实验条件下同时利用固体薄片组和空心光纤输出脉冲对振荡器后的载波包络相位慢漂进行了锁定，从另一个角度对比两种展宽方式的优劣。首先，薄片组输出的光谱在f-2f光谱干涉仪中的干涉调制深度要优于相应的空心光纤输出光谱。锁定结果表明，薄片组方法后的载波包络相位抖动明显低于空心光纤方法。理论模拟结果也显示固体薄片组展宽方法相对于空心光纤得到的输出脉冲光谱相干性更好，更利于稳定锁定载波包络相位。
　　3、基于上面两个实验得出固体薄片组展宽光谱的方法可以得到更高功率，相干性更好的少周期飞秒脉冲，这对后续阿秒脉冲产生和实验有重大意义，我们用该光源驱动阿秒脉冲串的产生并做了测量。将上述5.4fs的高功率脉冲直接用于高次谐波产生，后续电子谱测量时由于单级光谱太宽，导致RABITT(双光子跃迁干涉阿秒重建)边带难以分辨。将薄片组的输入能量降低至0.53mJ，适当降低光谱展宽效果，使得后续电子谱边带可分辨。此时发现同样的脉冲能量和焦点直径下，薄片组方法驱动高次谐波产生得到的光通量明显高于空心光纤，这很可能是驱动光相干性好的另一个表现。采用RABITT方法进行阿秒脉冲串测量，得到了一串209as的脉冲，测试的110分钟内电子谱非常稳定。通过强场近似方法对上述不同输入能量下薄片组得到少周期脉冲产生的高次谐波进行模拟，得到了和实验相符的结果。于是进一步设想在高功率薄片组注入状态下，通过后续带通滤波片对输出光谱进行裁切，使得原本的钛宝石激光器变成准可调谐激光器，这样做的目的是基于很多研究的能级可能处于高次谐波的空缺处，而可调谐激光器的调谐范围通常比较有限，在薄片后对高功率脉冲进行光谱裁切的方法非常经济灵活。我们模拟了裁切后的脉冲驱动得到的高次谐波光谱，考虑了能量损失和光路调节等现实情况，证明了该设想的可行性。
　　4、本实验室的阿秒实验光路目前为共线光路，泵浦光和探测光经过相同的机械元件，稳定性好，缺点是最终阿秒脉冲通过正入射到多层镀膜反射镜上反射，该镜子不仅造价昂贵，也极大限制了反射的中心能量和带宽。如果在产生高次谐波前就将飞秒脉冲分成两路，后续通过打孔镜合束，就可以用略入射的方式反射阿秒脉冲，后续可进行更为广泛的阿秒实验。这种光路为非共线光路，是本实验组未来的规划。由于两路光经过了不同的机械元件，元件各自抖动使得两臂相对臂长不稳定，追求高精度的阿秒实验也无从说起。为了锁定两臂的相对臂长，我们搭建了马赫-增德尔干涉仪，使用532nm的连续激光，沿着泵浦-探测光路的两臂传播与复合，通过对复合后干涉条纹进行快速傅里叶变换，采用精度高达0.1nm的高速压电陶瓷平移台进行相对臂长实时调整，编写了高效率的控制软件，实现了臂长一米，两臂间抖动的均方根4.1as的长达12小时精确锁定，此结果在现有报道中非常优异。这样的精度可以满足目前绝大多数阿秒实验。
　　5、进行了载波包络相位锁定下的相干合成光场驱动高次谐波的实验。将钛宝石放大器输出脉冲通过空心光纤展宽光谱，进一步利用相干合成技术，将脉冲分为650nm-980nm与450nm-750nm两部分，各自补偿色散后合成。分别研究了载波包络相位对长波单独产生高次谐波的影响和不同延时下长短波相干合成共同作用产生的高次谐波。实验显示短波的加入对高次谐波光谱的影响非常明显，光谱由原本的分立状态变成了准连续状态。在实验中，短波成分能量仅约为长波的五分之一，但由于该成分的加入，光场原本简单的时间对称性遭到了破坏，光场被短波明显调制，进而影响电离电子运动。通过强场近似解释了光场调制对高次谐波的影响。