膨胀石墨强化臭氧降解水中有机酸的研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ch32918
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着人类现代化的发展,地球上的水源受到污染,尤其是饮用水中微量有机污染物毒性高、降解难度大,参与后续氯化消毒反应会生成各种有害副产物,并在输配过程中造成微生物再繁殖的安全隐患,因此强化去除这些有机物至关重要。臭氧氧化技术是一种去除有机污染物的有效方法,但它存在氧化过程具有选择性和中间产物降解不彻底性等局限,臭氧催化氧化技术可以在很大程度上解决臭氧氧化的不足。  膨胀石墨作为一种新型碳材料,与活性炭类似,具有丰富的孔结构和表面化学结构,表面活性高,虽然研究历史短,但它独具的优良性能已经展现出在环境领域广阔的应用前景和开发潜力。本文以膨胀石墨为臭氧催化氧化体系的催化剂,首次将膨胀石墨与臭氧联合降解臭氧氧化副产物-小分子有机酸(草酸、草氨酸、丙酮酸和丙二酸),考察不同操作条件下臭氧催化氧化体系降解有机酸的效果,采用TGA、SEM、FTIR、XRD、XPS及pHIEP分析膨胀石墨微观结构,初步分析并推测不同结构有机酸在该体系中的降解机理。  本文采用化学氧化法制备出低温可膨胀石墨,200℃时膨胀体积达268mL/g,500℃时为480.8mL/g。TGA、SEM和BET结果表明膨胀温度越高,膨胀体积越大,比表面积越大,膨胀石墨改变了原本石墨层层整齐的鳞片结构,出现很多不规则褶皱,整体像一个蠕虫,蠕虫内部和表面有很多中、大尺寸的孔洞。FTIR、XRD和XPS分析结果显示形成可膨胀石墨后,碳和氧以多种官能团形式构成其表面主要成分;天然鳞片石墨的pHIEP为2.0,而500℃膨胀石墨酸洗后pHIEP为2.3。  在不同膨胀温度下的膨胀石墨/臭氧降解草酸体系中,膨胀温度为300℃和400℃条件下制备的膨胀石墨催化臭氧氧化效果相差不大,膨胀温度为500℃的膨胀石墨催化臭氧氧化效果高于前两者,略低于膨胀温度为600℃的;考察不同操作条件下的降解效果,得到膨胀石墨投量0.3g/L,草酸初始浓度1.0mmol/L,反应温度25℃为最优操作条件;溶液初始pH=3.0时除污染效果最好,pH降低或升高降解效果均会下降,加入叔丁醇后降解效果受到一定程度的抑制,说明该体系中存在羟基自由基的氧化降解作用;膨胀石墨在该催化体系中重复使用三次效能基本不变;Cl-、SO42-、HPO42-/H2PO4-和NO3-的存在会减弱臭氧催化氧化降解草酸的效果。  在膨胀石墨强化臭氧降解草氨酸的体系中,溶液初始pH=1.0时降解效果最好,随着pH升高降解效果越来越差;叔丁醇加入后,在一定程度上抑制了草氨酸的去除,说明该体系中羟基自由基也参与了氧化降解反应。  在膨胀石墨强化臭氧降解丙酮酸的体系中,溶液初始pH值在酸性条件pH=1.0和碱性条件pH=10.0时降解效果最好,对比加入叔丁醇后pH=1.0和pH=10.0的降解效果,pH=10.0的降解效果大幅度减低,pH=1.0的降解效果也有减少,但明显低于pH=10.0的降低量,说明该体系在碱性条件下,催化反应的主体在于溶液中的羟基自由基,而在酸性条件下,溶液中的羟基自由基只是氧化作用的一部分。  在膨胀石墨催化臭氧氧化降解丙二酸的体系中,与草酸的降解效果类似,初始pH=3.20时,降解效果最好,pH升高或降低去除效果都减弱;加入叔丁醇后,降解效果基本不变,说明该体系中几乎没有羟基自由基的氧化作用。  考察不同条件下膨胀石墨/臭氧体系降解草酸、草氨酸、丙酮酸和丙二酸过程中TOC的变化,结果表明草酸和草氨酸的氧化非常彻底;丙酮酸和丙二酸的矿化并不彻底。
其他文献
除湿转轮空调系统是一种运行模式全新的空调系统,本文提出了新型的转轮除湿与双级热泵耦合空调系统,利用双级热泵提供室内冷热负荷,同时提供转轮除湿的再生热量。本文对转轮
本课题通过三榀1/3比例的两层两跨混凝土现浇框架试件的低周反复荷载试验,对其受力过程、破坏形态、破坏机制、变形恢复能力、恢复力模型、滞回特性、位移延性、刚度退化、耗
许多研究表明,加速度傅里叶幅值谱会在高频段出现快速下降这一现象,Anderson与Hough定量地研究了在拐角频率之上的加速度傅里叶谱的衰减规律,利用谱衰减参数Kappa(κ)来描述
鸡西宾馆位于鸡西市201国道北侧,与原一期工程相毗邻。该建筑占地50.7m×36.1m。其高层部分地上十八层,地下二层,建筑总高75.8m。地下二层分别用于仓库与车库,地上一层为大厅,二层
随着钢结构应用的深入以及人们防震意识的提高,结构的抗震性能成为结构设计和科学研究的重要课题,对此,国内外学者对钢框架的抗震性能及破坏机理进行了大量研究,并取得了丰硕的成
邻苯二甲酸酯能够在较低浓度下干扰人与动物的内分泌系统。作为增塑剂,邻苯二甲酸酯被广泛应用于塑料制品中,它们并非由共价键结合,而是通过范德华力或氢键连接,因而很容易从塑料中脱离并迁移到外部环境中,造成对环境的污染。本试验采用上流式厌氧污泥床(UASB)反应器降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP),研究厌氧颗粒污泥对DMP的处理效果,确定UASB反应器降解DMP的最佳运行参数。在复壮阶段,采用常温条件下形成的
地震中,由于建筑结构破坏所造成的人民生命财产损失是非常严重的。为了减少震害损失,只有从建筑结构入手,提高其抵御地震的能力,使建筑物以及工程设施和设备在地震时不发生重
装置粘滞阻尼器是一种对结构非常有效的控制手段。本课题主要是针对位于海口设防烈度为8度(0.30g)的某酒店建筑的实际工程,结构为一个10层钢筋混凝土框架结构。在工程中安装
黄土大多分布在干旱半干旱地区,地下水位埋深较大,处于非饱和状态。非饱和土的工程性质非常复杂,研究非饱和土的工程性质必须要考虑吸力作用的影响。非饱和土的吸力的大小受初始
土遗址的保护研究已成为世界文物保护界普遍关注和研究的热点课题,并且对于潮湿环境土遗址加固保护目前还没有比较理想的加固材料。近年来,敦煌研究院开发的一种高模数硅酸钾