青海盐湖锂资源丰富，高纯Li2CO3的制备开发符合盐湖资源向“精细化、高值化、系列化”方向发展的要求，使资源开发从粗放型走向高值化，真正使我们的资源优势转变成经济优势，提高我国锂工业整体水平，具有重要的现实意义。本文以从青海盐湖中提取的工业Li2CO3为原料，针对原料的特点及目前制备中存在的不足，采用优化的碳化一分解法对高纯度Li2CO3的制备工艺及基础理论进行了较为系统的研究，具体内容如下：　　 1.对工业Li2CO3的碳化反应机理与动力学进行了研究。对该过程热力学进行了计算研究，表明该过程可能存在传质与化学反应两种阻力；采用浆态鼓泡床反应器研究了不同条件下Li2CO3常压鼓泡碳化反应器中表观气含率和固含率随实验条件的变化规律等流体动力学特征，为多相反应器的设计和操作提供参考；进而研究了不同反应条件如固体浓度、气流空速、颗粒粒径、反应温度及料液填充度等对碳化反应速率的影响，动力学研究表明该过程符合有“灰层”产生的未反应收缩核模型，反应过程中存在着控制区的转移，通过对实验数据的多元线性拟合得到了各控制步骤的总动力学方程和反应的表观活化能；采用气.液.固三相机械搅拌反应器研究了不同条件下Li2CO3加压碳化反应情况，对该过程反应的影响因素如CO2压力、搅拌速度、颗粒粒径、浆料填充度、温度及体系固含量进行了系统的研究，碳化反应动力学研究表明，该过程符合有自阻化现象产生的德罗兹多夫方程，经过拟合得到了该过程反应的总动力学方程和表观活化能。　　 2.针对钙、镁离子的去除效率低等问题，对离子交换法除钙、镁的基础理论与工艺进行了探索研究。对不同种类的钙、镁离子交换树脂进行了筛选，通过比较其最大吸附容量和各项物化指标，最终选择了对钙、镁吸附容量都较大的特效树脂IRC747；对锂离子的吸附实验表明该树脂不吸附锂离子；对离子交换平衡进行了研究，结果表明，SDM-A模型可很好的描述Ca2+、Mg2+离子在IRC747树脂上的吸附平衡关系；离子交换热力学的研究表明，树脂对钙、镁的吸附过程是一个吸热和熵增加的过程；对离子交换动力学的研究结果表明Ca2+、Mg2+的交换动力学符合Kannan颗粒内扩散模型，钙、镁交换过程的活化能分别为5.245 kJ·mol-1和12.242 kJ·mol-1；对离子交换柱操作工艺的研究结果表明，Ca2＋、Mg2＋交换过程的贯穿点随着料液流量和离子初始浓度的增大而提前出现，贯穿函数模型可很好的描述该工艺过程的流出曲线；失效的树脂分别用1mol·L-1的HCl和1mol·L-1的LiOH作为酸碱再生剂采用逆流再生法再生可取得较好的再生效果，对树脂再生交换容量及循环的实验表明，树脂首次循环后再生交换容量较饱和工作交换容量下降约10个百分点，但之后数次再生，交换容量几乎不再变化，说明该树脂能稳定的循环利用。　　 3.针对以前“直接蒸发结晶”存在的杂质含量偏高和“结晶挂壁效应”等问题，对Li2CO3自LiHCO3中析出的结晶机理与动力学进行了研究。对结晶过程机理的分析表明，CO32-的生成与扩散极其重要，它直接决定着体系的过饱和度，影响着结晶的进程；采用离子熵对应原理法求取了碳酸锂在不同温度下的溶度积常数，并计算了碳酸锂在不同条件下的过饱和度；采用带有冷凝装置的无蒸发恒容间歇反应器进行了结晶过程的实验研究，对影响结晶过程的影响因素进行了探索，讨论了诱导时间与过饱和度的关系，进而计算了Li2CO3结晶的临界物理参数；实验结果表明过程结晶动力学均符合二级反应速率方程，并拟合得出了过程的表观活化能；生长机制分析表明扩散控制机制是Li2CO3自LiHCO3溶液中生长的主导机制。　　 4.对Li2CO3滤饼的洗涤与干燥进行了研究。结果表明，采用“断续洗涤”和“多级再浆化洗涤”结合法对Li2CO3滤饼进行洗涤可取得良好的洗涤效果：洗涤后的Li2CO3产品在105℃的烘箱中将水分烘干，然后转入马弗炉中350-400℃灼烧3-4小时至恒重即可得合格的产品。　　 5.利用碳化-分解法得到的Li2CO3产品中杂质含量符合相应的高纯Li2CO3国家标准的要求，Li2CO3纯度达99.9％以上。