论文部分内容阅读
随着饮用水深度处理技术之一的臭氧氧化工艺得到了越来越广泛的应用,臭氧氧化含溴水产生的消毒副产物溴酸盐也引起了广泛的关注。溴酸盐已经被国际癌症研究机构归入2B级(具有较高的致癌可能性)人类潜在致癌物,我国《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)和《饮用天然矿泉水》(GB8537-2008)标准均规定溴酸盐最高允许浓度为10μg/L,开展对饮用水中溴酸盐副产物进行控制和去除的研究非常迫切。由于现有的溴酸盐控制与去除技术存在着一定的缺点和不足,吸附法由于操作简便、成本低等优点成为近年来研究的热点。本研究通过重复负载法制备了石英砂负载βFeOOH(CACQS),并通过静态吸附实验研究了不同条件下CACQS对溴酸盐的吸附效果。主要研究了吸附剂投加量(20-160g/L)、溶液初始pH值(3-12)、接触时间(1-240min)、溴酸盐初始浓度(0.6-10mg/L)、反应温度(288K、298K和308K)和竞争阴离子(F-、N03-、OH-、SO42-、PO43-、CO32-和Cl-)等因素对吸附效果的影响,并探讨了CACQS(?)溴酸盐的吸附热力学和动力学。实验研究结果表明:1.CACQS吸附去除溴酸盐的过程反应非常迅速,在20min之内即能吸附完全。pH对吸附效果的影响较大,当溶液初始pH为3-10时,吸附效果比较稳定,吸附量在1.5μtg/g左右,而当pH>10时,吸附量呈快速降低的趋势,最适pH范围比较大,表明CACQS能适用于饮用水处理过程。降低温度有利于吸附反应的进行,三种实验温度条件下(288K.298K.308K),CACQS对溴酸盐的饱和吸附量分别为47.39μg/g,45.75μg/g和29.07μg/g。2.水中共存阴离子会对CACQS去除溴酸盐产生影响。阴离子对溴酸盐的抑制大小顺序为P043->S042->C032->N03-。F-和OH-能与CACQS表面的Cl发生离子交换作用,在一定程度上与溴酸根形成竞争吸附作用,对溴酸盐的抑制作用要大于C032-。3.Langmuir和Freundlich吸附模型均可以很好的描述CACQS对溴酸盐的吸附过程,但Langmuir模型对吸附过程有更好的适用性,能更好地描述吸附规律(相关系数R2均大于0.99)。吸附动力学可以用伪二级反应动力学方程进行拟合。AG°值小于0表明吸附为自发过程并且为放热反应。溴酸盐吸附的ΔH°值为-14.74kJ/mol,为负并且小于40kJ/mol表明溴酸盐在CACQS上的吸附作用为放热反应并且其之间相互作用为物理过程。