【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）自2009年出现以来迅速发展,从众多新型太阳能电池中脱颖而出,其光电转化效率在近十年内从最初的3.8%迅速提高到25.7%。然而,钙钛矿材料自身缺陷不仅会引起大量非辐射复合,造成器件效率远低于Shockley-Queisser理论极限。其次,缺陷的形成及其迁移会导致器件稳定性下降,并且出现严重的迟滞现象。因此,抑制钙钛矿晶体
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钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）自2009年出现以来迅速发展,从众多新型太阳能电池中脱颖而出,其光电转化效率在近十年内从最初的3.8%迅速提高到25.7%。然而,钙钛矿材料自身缺陷不仅会引起大量非辐射复合,造成器件效率远低于Shockley-Queisser理论极限。其次,缺陷的形成及其迁移会导致器件稳定性下降,并且出现严重的迟滞现象。因此,抑制钙钛矿晶体中缺陷对器件效率及稳定性的负面影响对于推动钙钛矿太阳能电池的发展至关重要。有鉴于此,本文设计了两种咪唑类离子液体添加剂的钝化策略,并研究了其对空气环境中制备器件的光伏性能的影响。将离子液体1-丁基-3-甲基碘化咪唑鎓（[BMIM]I）引入钙钛矿前驱体溶液,直接参与钙钛矿成膜过程并钝化缺陷。密度泛函理论计算表明,离子液体[BMIM]I含有化学锚定位点与较强的成键稳定性,可以通过配位键牢固地键合在位于钙钛矿薄膜表面和晶界处的铅缺陷上。其次,[BMIM]+与甲胺和甲脒中的氮原子形成氢键,从而更有效地钝化电子缺陷,进一步增强钙钛矿薄膜对光、湿和热的稳定性。最终,在掺杂浓度为0.7 mg/ml,钙钛矿退火温度为150℃的制备条件下,使用离子液体[BMIM]I调控的钙钛矿太阳能电池的效率超过19.04%,而对照样器件效率仅为17.12%,且在大气环境中放置60天后,仍然可保持83%以上的效率,在空气中具有良好的运行稳定性。通过具有高沸点和极低的蒸汽压的离子液体1-乙基-3-甲基氯化咪唑鎓（[EMIM]Cl）掺杂钝化钙钛矿,诱导出具有较少晶界的大晶体畴。其次,在退火过程中造成的卤化物（I-）离子损失,可以由Cl-提供额外的卤化物离子补偿,并增加载流子寿命和扩散长度。此外,Cl具有很强的电负性,与Pb2+形成更强的刚性键,抑制晶格畸变,修复由钙钛矿中的Pb和I引起的深能级陷阱。最终,在掺杂浓度为1 mg/ml,钙钛矿退火温度为150℃的制备条件下,离子液体[EMIM]Cl调控钙钛矿太阳能电池的效率超过19.08%,而对照样器件效率仅为17.12%,且在大气环境中放置60天后,仍可保持84%以上的效率,具有良好的空气稳定性。
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