丙烯选择性催化还原一氧化氮的研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tanner007
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烃类选择性催化还原NO是近年来国内外的一个研究热点,其关键技术在于开发新型高效催化剂。本论文采用浸渍方法制备了CuO/γ-Al2O3和Ag/γ-Al2O3氮氧化物转化催化剂,用C3H6选择性催化还原NO作为探针反应,在固定床微型反应器催化剂活性评价装置上,研究了催化剂活性组分负载量、原料气中氧浓度、反应空速和焙烧温度等因素对催化剂催化还原NO性能的影响。考察了γ-Al2O3、SiO2和高岭土分别作为载体时CuO催化剂的还原性能,另外,还对稀土氧化物助剂CeO2对CuO/γ-Al2O3催化剂的改性作用进行了研究。研究结果表明,γ-Al2O3、SiO2和高岭土(Kaolin)本身对于NO的还原活性不同,γ-Al2O3具有一定活性,而SiO2和高岭土没有活性。当γ-Al2O3、SiO2和高岭土作为载体时,CuO催化剂对于NO的转化活性相差也较大,不同载体催化剂的活性高低为CuO/γ-Al2O3>CuO/SiO2>CuO/Kaolin。CuO/γ-Al2O3催化剂的峰值可达到100%;CuO/SiO2催化剂的峰值为80.15%;Kaolin在各个试验温度下NO的转化率均为0。对于CuO/γ-Al2O3催化剂的性能研究表明,CuO催化剂的活性较高,活性温度范围较宽。16wt.%的CuO负载量对NO选择性催化还原较为适宜,在该组成时反应温度较低且具有较宽的作用温度范围。氧的加入明显提高了反应转化率,较理想的氧加入量为0.428%。同时考察了焙烧温度对CuO/γ-Al2O3催化剂NO还原活性的影响,适宜的焙烧温度为300℃和400℃,此时催化剂对NO的还原活性较高;而当焙烧温度升至600℃~800℃时,NO转化活性随着焙烧温度的升高而明显降低。稀土氧化物助剂CeO2对于CuO/γ-Al2O3催化剂的改性作用研究表明,添加适量的CeO2可以在一定程度上提高CuO/γ-Al2O3催化剂的热稳定性。Ag/γ-Al2O3催化剂对C3H6选择性催化还原NO的研究表明,在低银负载量(03wt.%)范围内,1.5wt%较为适宜。原料气含氧对于此催化剂体系催化还原NO有明显的促进作用,可使反应的作用温度下降;在考察的范围内,原料气中适宜的氧浓度为0.27%;尾气中CO2的浓度随反应温度升高而增大,反应温度升高,C3H6的氧化速度加快。
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