根据化学反应及磁学原理,利用光谱学方法和显微技术,充分运用化学工艺学、化学反应工程、结构化学及环境工程等理论知识,研究了以废旧锂离子电池和镍氢电池为原料制备高品质磁性材料钴镍铁氧体的制备过程,同时对所得产品的磁性能进行了研究。在对废旧锂离子电池和废旧镍氢电池在硫酸体系中溶解条件进行探索的同时,借助于Thermogravimetric Analysis/differential scanning calorimetry(TG/DSC)、X-ray diffraction(XRD)、Infrared Radiation(IR)、Scanning Electron Microscope(SEM)、Transmission Electron Microscope(TEM)、Vibrating Sample Magnetometer(VSM)等手段分别研究了水热法、溶胶-凝胶法以及微波水热法三种制备方法的影响因素,并考察了不同制备方法对产品微观结构及磁性能的影响,从而确定了较为适宜的制备方法。并提出了干凝胶煅烧反应的机理以及产品粒径和磁性能的关系,初步认识了产品微观结构与其磁性能的关系。研究表明:1、废旧锂离子电池和废旧镍氢电池的正极材料在硫酸体系中的溶解率受到硫酸浓度、液固比、溶解时间、溶解温度以及还原剂或氧化剂用量等多种因素的影响。废旧锂离子电池正极材料在硫酸中溶解的适宜条件为:硫酸浓度3mol/L,液固比13,反应温度65℃,双氧水浓度3.5%,它们对正极材料溶解率的影响大小依次为H2O2浓度>硫酸浓度>反应温度>液固比。废旧镍氢电池正极材料在硫酸中溶解的适宜条件为:硫酸浓度2.5mol/L,液固比11,反应温度65℃,双氧水浓度3%,它们对正极材料溶解率的影响大小依次为H2O2浓度>反应温度>硫酸浓度>液固比。2、以废旧锂离子电池和镍氢电池为原料,采用水热法可以制得具有尖晶石结构的纳米晶钴镍铁氧体,制备过程受到共沉淀pH值、反应温度、反应时间及是否加入添加剂等因素的影响,适宜的制备条件为反应溶液pH=11,氢氧化钠为沉淀剂,反应时间为6小时,水热温度为160℃,并加入一定量的添加剂,在此条件下制得的产品粒径在50nm左右,具有良好的磁性,饱和磁化强度(Ms)为54.04emu/g,剩余磁化强度(Mr)为ii19.41emu/g,矫顽力(hc)为1055.80g。3、以柠檬酸为凝胶剂采用溶胶凝胶法可以制得具有尖晶石型结构的纳米晶钴镍铁氧体,适宜的制备条件为:柠檬酸和金属离子的摩尔配比为1.0:1.0,ph值为7,煅烧温度为650℃,煅烧时间为2h;产物的粒径随着煅烧温度和煅烧时间的升高而逐渐变大,产物的饱和磁化强度,剩余磁化强度和矫顽力都随着煅烧温度的升高而增大。以酒石酸为凝胶剂采用溶胶凝胶法可以制得具有尖晶石型结构的纳米晶钴镍铁氧体,适宜的制备条件为:酒石酸和金属离子的摩尔配比为1.2:1.0,ph值为5.5,煅烧温度为650℃,煅烧时间为2h。在此条件下所得镍钴铁氧体的剩余磁化强度为25.07emu/g,矫顽力为1484.20g,饱和磁化强度为52.97emu/g;指出了干凝胶煅烧生成钴镍铁氧体的机理,煅烧温度影响钴镍铁氧体磁性能的机理以及钴镍铁氧体磁性能优于传统磁性材料钴铁氧体的原因。4、以废旧锂离子电池和镍氢电池为原料,采用微波水热法可以制得具有尖晶石结构的纳米晶钴镍铁氧体,制备过程受到共沉淀ph值、反应温度、反应时间的影响,适宜的制备条件为:反应溶液ph=10,氢氧化钠为沉淀剂,反应时间为1.5小时,水热温度为120℃,在此条件下制得的钴镍铁氧体粒径在30nm左右,具有良好的磁性,剩余磁化强度为16.31emu/g,矫顽力为681.80g,饱和磁化强度为67.13emu/g。我们采用微波水热法制得的产品磁性能优于其他学者报道的同类产品磁性能。5、通过溶胶凝胶法、水热法和微波水热法三种制备方法对钴镍铁氧体的结晶度、形貌和磁性能的影响的对比研究发现,微波水热法所得产品的磁性能最好,水热法次之,溶胶凝胶法较差。本研究的创新之处在于:对两种电池即废旧锂离子电池和镍氢电池进行联合回收,资源化的产物为钴镍铁氧体,这是一种附加值很高的磁性材料,回收的过程也省去了繁琐的分离过程,简化生产工艺降低生产成本;提出了干凝胶煅烧生成钴镍铁氧体的氧化还原机理以及高温煅烧影响钴镍铁氧体产品磁性能的机理,揭示了产品微观结构与磁性能之间的关系,初步认识了钴镍铁氧体剩余磁化强度和矫顽力低于传统磁性材料钴铁氧体的机理。本论文的研究不仅为废锂离子电池和镍氢电池资源化的工业化生产提供了有益的基础数据,而且为其它种类的废旧电池的联合回收资源化探索了新的途径,具有较大的理论意义和良好的应用前景,对于环境保护意义重大,必将产生良好的社会经济效益。