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砷及砷的化合物是诸多权威机构公认的致癌物。砷的危害和控制是目前水处理研究的热点之一。砷的来源广泛,矿物的溶解、冶金行业的含砷废水的排放,严重危害环境及人类健康安全。 国内外混凝除砷技术研究较多,大多数结果表明由于As(III)移动性强,As(V)的去除优于As(III),所以去除As(III)时,通常使用氧化剂将As(III)氧化成As(V)后去除。但最近的关于铁氧化物吸附砷的研究结果指出,在特定条件下,As(III)的吸附优于As(V)。因此,本课题研究三价铁混凝去除As(III)、As(V)效能比较,探讨特定情况下的As(III)和As(V)去除优势。 本研究的目的和内容如下:考察不同pH条件下,不同砷铁比条件下As(III)和As(V)的去除效能;考察不同pH条件下,三价铁混凝除砷容量;考察水体中共存阴阳离子三价铁混凝除砷的影响。 结果表明,As(III)和As(V)的去除率相同时的交叉点pH值,随着砷浓度的增大,砷铁摩尔比为0.12、0.25、0.37、0.50时,交叉点pH值分别pH=8.4、8.3、7.7、7.3。这说明,在砷铁比达到一定程度时,中性条件下As(III)的去除优于As(V)。共存阴阳离子对交叉点pH值存在影响。 研究表明,pH=5~8条件下,三价铁(总量)混凝除As(III)的容量曲线分为两个阶段:在第一阶段,As(III)的混凝容量随着平衡砷浓度的增加而逐渐增加,直至达到一个平台期;在第二阶段,As(III)的混凝容量再次随着平衡砷浓度的增加而逐渐增加。这说明不同浓度的As(III)在混凝过程中去除的机理不同,第一阶段可能是典型的吸附过程,第二阶段的行为不能用单纯的吸附过程来解释,需要进一步研究探讨其去除机理。而As(V)的混凝去除的容量曲线研究指出,在pH=5~6条件下,随着平衡砷浓度的增加,三价铁混凝除As(V)的量达到一个平衡值;但在pH=7~8时,随着平衡砷浓度的增加,三价铁混凝去除As(V)的量先增加后降低,根据残留铁量可以说明,As(V)的存在减少了铁的沉淀,从而降低了As(V)的去除量。 钙离子的存在增加了铁氧化物表面的正电荷,促进其沉淀及其对As(V)的亲和力,促进了As(V)的去除;而对于As(III)的去除影响,5~100mg/L的钙离子轻微抑制As(III)的去除;Ca2+对As(V)和As(III)的影响不同,说明两种砷形态在混凝过程中的去除机制不同。 三种阴离子PO43-、SO42-、SiO32-和腐殖酸都不同程度降低了混凝对As(III)和As(V)的去除,因为其对铁盐沉淀的抑制和对沉淀表面点位的竞争,但其各自不同的竞争能力和浓度不同,抑制的作用效果也不同。 钙离子的存在在pH=8时能够促进Fe(III)凝聚沉淀,因而可以减轻腐殖酸或者磷酸根对砷去除的负面影响,但是其提高程度由于共存离子的竞争能力不同而不同。但钙离子同磷酸根共存时,对As(III)的去除有抑制作用。