PdCu3合金和FeNi双原子催化剂设计及电催化CO2还原/析O2性能研究

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CO2作为空气中常见的化合物之一,是一种极佳的能源替代品。近年来,有大批研究工作者对CO2进行了研究,发现通过电催化的方式,能够将CO2转化成一系列可再生,可持续的新型能源。本论文运用湿化学法来制备Pd Cu纳米合金颗粒负载在N掺杂的多孔C基底上的催化剂,并通过调控Pd Cu合金的尺寸以及暴露晶面来构建锚定在碳基底上具有特定暴露晶面的Pd Cu纳米合金。该催化剂在-0.5 V vs.RHE时产生CO的法拉第效率接近100%,其稳定性也可超过30 h。其CO2还原性能的提高归因于其独特的合金暴露面活性位点以及高的比表面积,这不仅有利于CO2分子的吸附和活化,同时降低CO2转化为CO中决定步速率所需的吉布斯自由能。由于诸多电化学过程,如水分解制氢,燃料电池、金属-空气电池均涉及析氧反应,因此,析氧反应在电化学中扮演非常重要的角色,长久以来备受关注。故而,开发出一种可以提高析O2反应速率的催化剂是很有必要的。在本论文中,利用湿化学法在经过N掺杂的炭黑上负载Fe Ni氧化物,并对其进行Cl元素掺杂,合成出的催化剂在10 m A cm-2时的过电势可达到226 m V,且具备100 h的稳定性能。这项工作对非金属元素掺杂双金属元素催化剂的制备,具有一定的启发意义。
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