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分子—固体表面和分子—分子间相互作用的研究已经成为当今科学研究两大热点。分子在固体催化剂表面的吸附对催化反应机理的认识和催化剂的理性设计具有重要意义,而分子间相互作用对高分子材料的设计和生命代谢过程的认识具有重要价值。本论文采用量子化学理论方法对分子在过渡金属表面吸附及分子间相互作用进行了研究。本文第一部分采用密度泛函理论(DFT)方法对HCOOH、HCOO、COOH在金属钯和金(111)(110)(100)三个低指数晶面的吸附进行了理论研究。金属表面采用裸簇模型进行模拟。优化了分子在表面的吸附构型,计算了吸附能,并对电荷布居和振动频率进行了分析。得到以下结果：(1)洁净的钯和金(111)面对甲酸分子的吸附很弱,但预吸附氧原子后对甲酸分子的吸附明显增强,与实验结果一致。甲酸分子在洁净的钯表面吸附能大于金表面,而在预吸附氧原子的金表面吸附能大于在预吸附氧原子的钯表面。在预吸附氧原子表面,甲酸分子中羰基氧与表层单个金属原子配位,同时羟基氢与表面预吸附O形成氢键为最稳定吸附模式。(2)在洁净表面上,HCOO通过两个氧原子分别与表面相邻的两个金属原子配位,而COOH在金属表面的最稳定吸附模式通过C原子与表面单个金属原子配位,同时羟基H指向表面,或者是通过C和O与表面两个金属原子形成二齿配位。HCOO和COOH在三个低指数晶面上吸附强度顺序均为：(110)> (100)> (111)。HCOO、COOH在洁净的钯表面吸附比在金表面强。HCOO、COOH在洁净表面吸附后振动分析结果中出现了M—X (M=Pd, Au; X=O,C)键的相关振动频率。本文第二部分采用量子化学方法方法对C3N3(NH2)3、[C(O)NH]3在Au(111)面吸附及C3N3(NH2)3、[C(O)NH]3和水分子间相互作用进行了理论研究。优化了相互作用体系的构型,计算了分子间的相互作用能,并分析了振动频率和电荷布局。得到以下结果：(1)C3N3(NH2)3和[C(O)NH]3平躺吸附在Au(111)面,形成很弱的物理吸附。(2) C3N3(NH2)3和[C(O)NH]3之间通过三个氢键形成平面构型,双分子C3N3(NH2)3通过两个N—H…N氢键形成非平面构型,双分子[C(O)NH]3通过两个N—H…O氢键形成平面构型。(3) C3N3(NH2)3-[C(O)NH]3氢键体系的相互作用能最大,为-59.52 kJ-mol-1,对应N16的孤电子对与H9—-N8反键轨道之间的二阶稳定化能E(2)ij最大。(4)形成氢键后,参与氢键形成相关原子的振动发生了较为明显的变化,其中C3N3(NH2)3-[C(O)NH]3体系中N8—H9键的伸缩振动频率红移最明显。