磁性吸附材料的制备及其对六价铬离子的吸附性能研究

来源 :重庆理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:fternally
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随着现代工业的快速发展,大量致癌、高毒的含Cr(VI)废水排入自然水体中,给人类和环境造成了巨大的危害。磁性复合材料因其独特的顺磁性、较高的吸附能力、易回收利用等优势,成为当今国内外研究最多的吸附材料之一。但诸如此类吸附材料普遍存在固液分离难、磁核耐酸性差、适用酸碱度范围不够广、吸附容量较低等缺点和机理研究少等问题。针对以上问题,本文以Fe3O4纳米磁性粒子作为磁核,采用不同材料与之复合构建磁性复合吸附材料,对材料的制备条件进行了优化,对材料进行了表征,并将其应用于处理含Cr(VI)废水,考察了其吸附性能的影响因素以及吸附机理。主要研究内容如下:1、通过溶剂热法和原位聚合法制备了超顺磁性微纳米生物吸附剂PDA/Fe3O4/BC,探究获得了其最佳制备条件:生物炭(BC)热解温度为600℃,FeCl3摩尔浓度为0.05 mol·L-1,多巴胺(DA)浓度为2 g·L-1,并用于吸附处理含Cr(VI)废水。研究发现,聚多巴胺(PDA)和Fe3O4改性增大了吸附剂的比表面积和磁化强度,改变了表面官能团,使得PDA/Fe3O4/BC具有良好的吸附性能和可重复利用性。Cr(VI)废水吸附处理最佳条件:初始pH值为2.0,吸附平衡时间为360分钟,Cr(VI)初始浓度为50 ppm。吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,且是熵驱动的自发吸热过程,其最大吸附容量为23.89mg·g-1,去除率为99.37%。2、通过溶剂热法制备了表面活性剂官能化的磁性MOF@MOF吸附剂(Fe3O4@UiO-66@UiO-67/CTAB),探究获得了其最佳制备条件:UiO-66和UiO-67的摩尔浓度均为0.3 mM,UiO-66/UiO-67摩尔浓度之比为1/1,并用于吸附处理含Cr(VI)废水。研究发现,MOF@MOF吸附剂对Cr(VI)的吸附性能优于单一的MOF(UiO-66或UiO-67)吸附剂。Cr(VI)废水吸附处理最佳条件:初始pH值为2.0,吸附平衡时间为240分钟,Cr(VI)初始浓度为50 ppm。Fe3O4@UiO-66@UiO-67/CTAB表现出优异的吸附能力和可重复利用性,其最大吸附容量为932.10 mg·g-1,去除率为99.56%。吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,且是熵驱动的自发吸热过程。机理研究表明,Fe3O4@UiO-66@UiO-67/CTAB的优异吸附效率归因于Cr(VI)的静电吸附和还原。3、通过溶剂热化学氧化方法合成了磁性核-壳复合材料(Fe3O4@UiO-66@PANI),探究获得了其最佳制备条件:UiO-66的摩尔浓度为0.3 mM,醋酸:盐酸体积之比为0.3:0.3,苯胺(Ani)浓度为0.2 mol·L-1,并用于吸附处理含Cr(VI)废水。研究发现,由于UiO-66的孔隙率和稳定性以及聚苯胺(PANI)的稳定性、高耐酸性和多个活性基团(还原和螯合),Fe3O4@UiO-66@PANI表现出优异的Cr(VI)去除率、再生和可重复使用性。Cr(VI)废水吸附处理最佳条件:初始pH值为2.0,吸附平衡时间为120分钟,Cr(VI)初始浓度为50 ppm。吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,且是熵驱动的自发吸热过程,其最大吸附容量为448.01 mg·g-1,去除率为99.90%。机理研究表明,Fe3O4@UiO-66@PANI的优异吸附去除性能归因于Cr(VI)的静电吸附和还原以及Cr3+的螯合作用。本论文以Fe3O4纳米磁性粒子作为磁核,以生物炭、金属有机骨架等多孔材料作为壳,进一步以PDA、CTAB和PANI作为功能化试剂,采用溶剂热和原位聚合法,构建了PDA/Fe3O4/BC、Fe3O4@UiO-66@UiO-67/CTAB和Fe3O4@UiO-66@PANI三种不同类型的吸附剂。其对Cr(VI)的最大吸附容量分别为23.89、932.10和448.01 mg·g-1,其中Fe3O4@UiO-66@UiO-67/CTAB的吸附容量高于已报道的大部分磁性复合吸附剂。本文的研究工作和结果为磁性复合吸附剂的制备提供了新思路和数据参考。
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