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现在,有关大气环境污染的报道已经非常常见,在城市中,空气状况倍受SO2为代表的硫氧化物和以NO为代表的氮氧化物的困扰。在我国,煤和焦炭的燃烧产生了大量空气污染物,治理这些大气污染物就成为我国环境保护工作的当务之急。鉴于这种情况,现在产生了众多的脱硫脱氮技术。在这些方法中,干法脱硫脱硝具有无液体废弃物、可以同时脱硫脱硝等优点受到欢迎。在干法脱硫脱硝中,甲烷作为还原性气体有着自己独特的优点,甲烷来源广泛、无污染、无腐蚀性,是一种具有比较强还原性的气体。半焦因为具有比较丰富的表面性质,价格低廉、机械强度大等优点非常适合作为甲烷脱硫脱硝的载体。为了探讨影响甲烷脱硫脱硝的影响原因,本文比较全面的探讨了在半焦(兰炭)催化剂作为催化剂载体,在此载体上掺杂金属的多种氧化物进行甲烷脱硫脱硝实验,然后讨论催化剂的催化性能,而且对甲烷的裂解和脱硫脱硝的活性以及积炭反应的原因进行了初步探讨。本文所得结论如下:(1)原料半焦就可以使CH4裂解,在各种活化方法中,碱活化可以大幅度提高甲烷的裂解率。(2)在半焦催化剂上掺杂一定浓度的PdO可以有效降低脱硫脱硝反应所需的温度,1.5%的PdO量对甲烷的裂解最有效;在脱硫反应中,掺杂1%的V2O5最有利于脱硫活性的提高。(3)在反应条件方面空速会影响甲烷脱硫脱硝活性的提高,在甲烷脱硫脱硝中,最佳空速是1200h-1;当氧气含量在4%时,脱硫脱硝达到了最佳平衡点,最有利于甲烷脱硫脱硝活性的提高;并且在甲烷脱硫脱硝反应中,随着体系中水蒸气含量的增长,脱除NO能力减少很多,与此同时脱除SO2的能力基本保持稳定,当水蒸气含量为4%时,脱硫脱硝活性最高。(4)在进气量方面,通入CH4的最佳浓度为1000ppm, CH4/NO最佳浓度比为1.2。(5)通过甲烷同时脱硫脱硝实验得知,脱硝过程有利于脱硫过程的进行,脱硫过程不利于脱硝过程的进行。(6)一定量的甲烷裂解率是保证脱硫脱硝活性高的一个重要因素,最佳甲烷裂解率是40%~50%;(7)积炭现象对甲烷脱硫脱硝活性有着很大的影响,而CeO2具有抗积炭性,添加了2%的CeO2的半焦催化剂积炭率明显降低,同时脱硫脱硝活性也比较好。(8)通过半焦催化剂的寿命试验可知,半焦催化剂的寿命一般是4个循环,4个循环以后就因为积碳量太大导致脱除二氧化硫和一氧化氮活性迅速降低。(9)在甲烷半焦催化剂的再生实验方面,当再生温度为420℃附近时,此时再生的效率最高,再生时间大约是100min,再生次数为三次;甲烷裂解产生的H2有助于催化剂的再生,当裂解率为35%左右,再生率变化已经很大,再往上则再生效率变化不大,另外在甲烷裂解率一定的情况下,增加甲烷的浓度对再生率效果改善影响不大。