一氧化氮(NO)是一种大气主要污染物,会带来光化学烟雾等环境问题,严重危害生态环境和人体健康。燃煤烟气是我国NO最主要的来源。但同时NO还是制备硝酸等硝基化学品的主要原料。因此对烟气中的NO进行捕集及资源化利用对生态环境保护和社会可持续发展具有重要意义。离子液体(ILs)和低共熔溶剂(DESs)由于蒸气压低、稳定性好、结构可调等特点被广泛用于酸性气体吸收的研究,但对吸收NO的研究才刚刚起步。目前已开发的吸收剂种类非常有限且存在解吸困难、吸收量不高以及缺乏对低浓度NO的吸收等问题。本文旨在设计开发可化学吸收NO的功能化ILs和DESs,筛选性能优良的吸收剂,探究其吸收NO的机理。主要研究内容及结论如下:(1)根据Fe2+与NO的络合作用,设计了亚铁基IL并考察其对低浓度NO的吸收解吸规律,研究吸收机理并对[Bmim]2[FeCl4]与NO的化学反应动力学进行探究。研究结果表明,亚铁基IL具有较好吸收低浓度NO的能力。[Bmim]2[FeCl4]对NO的吸收量随吸收温度升高而下降,随NO浓度升高而增大。但[Bmim]2[FeCl4]对NO的吸收不符合Henry定律,说明该IL对NO存在化学吸收作用,IL是功能化的。其主要化学活性位点是位于[FeCl4]2-中心的Fe2+。[Bmim]2[FeCl4]具有较好的重复使用能力。动力学研究结果显示,[Bmim]2[FeC14]与NO间为拟一级可逆放热反应,反应平衡常数随吸收温度升高而降低,说明升温可实现对NO的解吸。(2)根据仲胺与NO的亲核反应设计了以L-脯氨酸(L-Pro)为阴离子的氨基酸型ILs,并研究了其吸收解吸NO的规律及吸收机理。结果表明,与[BF4]-和[Tf2N]-两种常规阴离子相比,相同实验条件下,以L-Pro为阴离子的3种氨基酸型ILs均对低浓度NO有较好的吸收能力。水不参与[Ch][L-Pro]与NO的化学反应,相当于惰性组分,但会加速O2对NO的氧化。L-Pro中的-NH-为主要吸收位点,其与NO间为可逆放热反应。因此[Ch][L-Pro]可再生且具有较好的重复使用能力。(3)以有机胺及唑与NO的亲核反应为指导,设计了以多元胺为阳离子,唑为阴离子的阴阳双功能化ILs并研究了其对NO吸收解吸的规律和吸收机理。结果显示,9种ILs对0.41 vol%NO的饱和吸收量均达1 mol NO/mol IL以上,且吸收前后ILs的粘度均未超过100 mPa·s,具有较好的传质效果。[TEPA][Im]对0.1 MPa NO的饱和吸收量为6.79 mol NO/mol IL,是已有报道中吸收量最大的吸收剂。5次吸收解吸循环中未见NO吸收量明显下降,表明[TEPA][Im]具有良好的重复使用能力和稳定性。FTIR、1H NMR及UV的表征结果表明[TEPA][Im]阴阳离子上均有化学吸收NO的活性位点。[TEPA]+中的-NH-和[Im]-上的N(2)为主要吸收位点。(4)DESs 比ILs更廉价且具有较好的生物降解性。因此,提出使用多元胺氯盐基DESs化学吸收低浓度NO的新思路。以四乙烯五胺盐酸盐([TEPA]Cl)和三乙烯四胺盐酸盐([TETA]Cl)为HBAs,以1,3丙二醇(PG)、丙三醇(Gly)、聚乙二醇(PEG)和乙二醇(EG)为HBDs合成5种DESs并研究了其对低浓度NO的吸收效果及吸收机理。研究显示5种DESs可有效吸收低浓度NO。水不干扰EG-[TEPA]C1 DES与NO的反应,适量水分还能有效降低DES粘度,提高DES吸收NO的速率。EG-[TEPA]Cl DES具有重复吸收NO的能力。-NH-为吸收NO的主要化学活性位点,对NO具有较强的亲核作用。(5)为解决亲水性吸收剂由于吸水导致再生能耗高的问题,提出以咪唑(Im)、吡唑(Py)、1,2,4三氮唑(Triz)和四氮唑(Tetz)为HBDs,以疏水性的甲基三辛基溴化铵([N8881]Br)和甲基三辛基氯化铵([N8881]Cl)为HBAs合成唑基疏水型DESs。结果表明,设计合成的DESs在吸收NO前后均有较好的疏水性,可有效解决吸收剂吸收NO时的吸水问题,有效降低了再生能耗。Im-[N8881]C1 DES可化学吸收NO且具有较好的再生性能。Im-[N8881]Cl DES中的主要活性物质为Im,其环上的N(2)和N(5)为主要活性位点。[N8881]Cl本身不具有吸收NO的能力,但可通过Cl-与Im的氢键作用增强该吸收位点对NO的反应活性。(6)酮与NO易发生亲核反应。根据这一原理以香草酮(Ace)和香草丙酮(Zin)为HBDs,[N8881]Cl和[N8881]Br为HBAs设计合成了酮基DESs。研究表明,合成的DESs具有较好的疏水性及NO选择性。再生能耗低,可重复使用。Zin-[N8881]Cl DES中的主要活性位点为与酮羰基相连的α-CH2。[N8881]Cl本身不具有吸收NO的活性位,但通过Cl-与α-CH2的氢键作用增强α-CH2对NO的反应活性进而促进Zin对NO的吸收。