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多环芳烃是一类广泛存在于环境中的污染物。由于其具有溶解度低及辛醇-水分配系数高的特点,因而能够强烈地被沉积物所吸附。水体中多环芳烃主要通过生物降解被去除,因此多环芳烃在沉积物上的吸附一解吸和生物降解作用是影响水体多环芳烃迁移转化的关键过程,关于多环芳烃的吸附解吸与生物降解的耦合作用也成为当前研究的热点。本文以长江武汉段代表性多环芳烃菲为研究对象,从长江水体中分离纯化出降解菲的优势菌种,在实验室进行驯化培养,研究菲的吸附解吸作用和微生物降解特征,探讨多环芳烃的解吸和生物降解作用之间的耦合机制。主要研究结果如下:
1)多环芳烃在长江武汉段的水相、沉积相和悬浮颗粒相中的浓度分布不均。菲是水相代表性多环芳烃,检出率为81.8%,平均含量为0.157μg/L。沉积物中菲的检出率为55.6%,平均含量118μg/kg。
2)菲的吸附和解吸速率都很快,在4h之内就能达到吸附和解吸平衡。在实验浓度范围内,颗粒物对菲的吸附特征用吸附一分配复合模式拟合较好。总有机碳(TOC)含量对颗粒物吸附作用的影响较大。对于TOC含量较高的金水河沉积物样品,分配作用和表面吸附作用相差不大;但对于TOC含量较低的阳逻断面沉积物样品,分配作用在吸附作用中占绝对优势。
3)经过驯化培养的菲降解菌的降解能力较强,3d就可以使溶液中初始浓度为0.5mg/L的菲降解95%以上,一级降解动力学常数为0.059h<-1>。
4)固相菲的初始浓度和微生物的加入量对生物降解均存在显著的影响。菲的初始浓度较高时,解吸速率相对较快,生物降解是整个过程的速控步;当微生物量相对较大时,固相菲的解吸作用是生物降解的速控步。
5)用XAD-2树脂进行非生物的解吸实验,模拟生物降解过程中菲的解吸作用,并与降解实验进行对照。结果发现:整个非生物解吸过程可以分为三个阶段:快解吸、慢解吸、极慢解吸。在快解吸阶段,菲的解吸速率明显大于微生物降解速率,此时微生物降解是整个过程的速率控制步骤;快解吸结束后,进入慢解吸阶段,此时微生物的存在促进了解吸的进行;进入极慢解吸阶段,生物降解速率和解吸速率都及其缓慢。降解到最后,体系存在一残余浓度。对金口样品来说,非生物解吸过程中固相菲的残留量为1.2μg/g;生物降解体系中菲最后残留量为0.011mg/l,固相残留量为1.5μg/g,液相残留量为0.005mg/l,对阳逻样品来说,非生物解吸过程中固相菲的残留量为1.1μg/g;生物降解体系中菲度最后残留量为0.011mg/l,固相残留量为1.6μg/g,液相残留量为0.005mg/l。固相菲非生物解吸与生物降解的残留量比较一致,说明固相菲生物有效性的降低是导致其降解残留的主要原因。
6)在降解后期向体系中加入一定量的葡萄糖之后,菲生物降解速度明显加快,但最后仍存在一残余浓度。由此说明,降解体系中菲的残留并不是由于营养物质缺乏所导致。固相菲生物有效性和微生物活性的降低是导致体系菲降解不彻底的主要原因。