【摘 要】
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大气中的二氧化碳浓度过高和即将到来的能源危机是目前国际社会函待解决的问题。相比光催化、生物转化等方法,电化学还原CO2反应的条件温和,产物的选择性好,是目前的热点研究。碳材料因具有较高的比表面积、稳定性、良好的导电性等特点,是电化学还原CO2反应中非常有潜力的电极材料。但是单一的碳基材料对电化学还原CO2的活性不高,对产物选择性不好。文献中提出的解决方法是对碳材料进行异原子掺杂。本论文以设计合成高
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大气中的二氧化碳浓度过高和即将到来的能源危机是目前国际社会函待解决的问题。相比光催化、生物转化等方法,电化学还原CO2反应的条件温和,产物的选择性好,是目前的热点研究。碳材料因具有较高的比表面积、稳定性、良好的导电性等特点,是电化学还原CO2反应中非常有潜力的电极材料。但是单一的碳基材料对电化学还原CO2的活性不高,对产物选择性不好。文献中提出的解决方法是对碳材料进行异原子掺杂。本论文以设计合成高活性、高选择性、良好稳定性的电化学还原CO2复合催化剂为目的,并系统研究了该类复合材料的电化学还原CO2性能及其在电化学器件中的应用。具体研究内容如下:（1）以浓硝酸活化后的碳纳米管材料为碳源,加入双氰胺和硝酸镍,高温煅烧后一步合成有明显管状结构的Ni-N-CNT。电化学测试结果显示Ni-N-CNT-900还原CO2的起始电位为0.37 V（vs.RHE）,电流密度32.5 m A cm-2对应产生CO的法拉第效率为92.6%。此外,Ni-N-CNTs材料中Ni含量的增加会加大析氢反应的趋势,降低电化学还原CO2为CO的法拉第效率。对Ni-N-CNT-900材料进行10 h的稳定性测试后仍旧保持85%以上的产CO法拉第效率。塔菲尔测试结果显示Ni-N-CNT-900材料具有最小的Tafel斜率(223 m V dec-1),双电层电容测试显示Ni-N-CNT-900材料具有较大的双电层电容（9.99 m F cm~2）。（2）以经过KOH预处理过生物质材料（废弃的一次性筷子）为碳基底,混合含铁、镍等过渡金属的化合物形成前驱体,热解获得不同过渡金属粒子掺杂的生物质碳材料。电化学测试结果表明,相对于其他三种过渡金属掺杂碳材料（Fe-N-C,Co-N-C,Cu-N-C）,Ni-N-C材料电化学还原CO2性能最优。具体表现为:Ni-N-C在-0.67 V（vs.RHE）的电解电位时产CO的法拉第效率高达97.5%。改变煅烧温度得到不同的温度对比样的Ni-N-C。电化学测试结果显示Ni-N-C-1000有最好的电化学还原CO2性能,而Ni-N-C-600,Ni-N-C-800和Ni-N-C-1100材料的产CO的法拉第效率只有64.6%,90.1%和73.9%。以Ni-N-C-1000材料为阴极,Zn为阳极,搭建Zn-CO2电池,开路电压达到1.4 V左右,在经历300个循环后电池电压保持稳定表现出良好的充放电循环性能,且在电流密度为0.5 m A cm-2～2.0m A cm-2范围内显示出优异的倍率性能。
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