有机-无机杂化型金属卤化物钙钛矿在光伏器件领域表现出色。作为光伏活性层,其卓越的光伏性能源于三大主体要素:一是宽光谱范围内较强的光子俘获能力;二是较高的载流子迁移率;三是较长的载流子寿命。其中,较高的迁移率与较长的寿命确保了载流子具有较长的扩散长度。由于扩散长度通常大于光伏活性层的厚度,因此,载流子能够充分地扩散到电荷传输层与光伏活性层的界面处并被传输层有效提取。对杂化钙钛矿中光生载流子的属性与动力学特征的研究正在不断深入,结合当前的研究现状,我们选取此类材料中最具代表性的、常温下具有立方晶系对称性结构的CH3NH3Pb Br3单晶体作为研究对象,着重探索因晶格中CH3NH+的动态翻转所引起的介电弛豫对载流子动力学的影响,并试图归纳总结出相应的规律性特征。越来越多的研究表明,对杂化金属卤化物钙钛矿光电物性的表征结果严重依赖于样品质量,因此,合理选择材料制备方法,提升样品质量是必要之举。通过对近年来相关报道的归纳总结,并结合实验室现有条件,本文分别采用逆温结晶法与反溶剂蒸汽辅助结晶法进行了单晶生长实验。经过反复实验,充分吸取教训并不断优化实验方法后,制备出具有较高结晶度的厘米级CH3NH3Pb Br3单晶。利用原子力显微镜,本文获得了晶体原子级平整的表面以及阶梯状堆积的边沿形貌,揭示了晶体体相结构有序和表面缺陷无序的生长模式;X-射线衍射仪的物相结构表征结果与理论值匹配度较高,说明晶体具有很高的相纯度;稳态吸收光谱的测定与模拟,确定了高能级连续态中电子-空穴之间库仑增强吸收效应的存在,并重新审视了自由载流子的定义;稳态荧光光谱的测定,验证了晶体体相荧光峰与表面态特异性荧光峰的差异;通过对晶体表面不同区域进行时间分辨荧光衰减与寿命分析,阐述了各荧光组分的来源,以及晶体缺陷浓度与组分寿命的密切联系。同时,对于上述表征结果的定量分析也给出了本文所生长单晶的核心光物理参数,其中包括:禁带宽度EG=2.21 e V,激子结合能EB=15.62 me V,乌尔巴赫能EU=19.9 me V,自由电子-空穴等离子体荧光寿命t=1.27μs。室温下,立方晶系的高度对称性决定了偶极子CH3NH3+无法在晶格内部某一特定取向保持稳定。因此,为了满足宏观统计对称,CH3NH+必须时刻处于高速翻转状态,这种动态无序性所引起的偶极弛豫对晶格骨架中的传导电荷起到了显著的库仑屏蔽作用。为了进一步探究其对载流子动力学的影响,本文通过变温时间分辨荧光光谱对CH3NH3Pb Br3单晶的荧光寿命及各组分强度占比进行了详细分析。在立方晶系所对应的温度范围内,通过改变温度来调节有机阳离子的翻转剧烈程度,探究库仑屏蔽效应对各组分寿命及浓度动态平衡的影响。材料的应用发展不仅需要器件制备工艺的优化与提升,更需要对其本征特性的精确理解,而对相关物理过程的深度探究不仅有助于提升器件性能,也为其进一步应用指明了方向。