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多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)是一类备受关注的典型有毒有害持久性污染物,由于其稳定的物化性质,较高的疏水性和生物富集性,这类物质能长期存在于环境中,并在不同环境介质中发生迁移转化。另外多氯联苯对动物和人类还具有三致与内分泌干扰作用,对人类和环境构成了严重的威胁,因此多氯联苯的环境处理处置与修复技术也成为近年来研究的热点。目前PCBs环境处理主要采取物理工程、化学和生物修复手段。由于物理工程和生物降解的局限性,化学降解方法的研究和应用有着较为广泛的应用前景。我们知道,多氯联苯的基本结构是联苯上的氢原子被氯取代,因此化学修复方法的关键是脱氯还原反应。零价铁(Fe0)以其低廉的成本和良好的降解脱氯能力,受到广大环境和化学工作者的关注。随着纳米技术在环境中的广泛应用,学者们也越来越关注纳米零价铁处理与修复难降解污染物的能力。本文通过液相还原法制备纳米零价铁,采用膨润土对其负载,四甲基溴化铵(TMA)、苯基三甲基溴化铵(PTMA)、十六烷基三甲基溴化铵(HDTMA)对膨润土负载纳米零价铁进行有机改性,四氢呋喃(C4H8O)模拟非水相液体,尝试实验研究有机改性膨润土内嵌超细零价铁对地下水重质非水相液体中十氯联苯(PCB209)的降解行为,初步探讨其降解机理,主要研究内容如下:(1)实验研究了―甲醇+水混合体系‖、―丙酮+水混合体系‖、―四氢呋喃+水混合体系‖多种与水互溶的有机溶剂体系对PCB209溶解特性,结果表明,不同混合比的―四氢呋喃+水混合体系‖对PCB209具有较好的溶解性能,即使四氢呋喃与水的混合比例为1:9,PCB209也呈现很好的溶解分散状态,没有发生析出现象,可以满足模拟实验的条件要求。(2)实验考察了3种典型的有机改性剂四甲基溴化铵(TMA)、苯基三甲基溴化铵(PTMA)、十六烷基三甲基溴化铵(HDTMA)改性负载膨润土内嵌超细零价铁的制备过程。改性剂在满足各个分子单独存在的条件下(溶解量不大于其临界胶束溶度CMC),改性剂修饰量于投加量之间的关系,可以较好控制不一样比例的填入量对膨润土内嵌超细纳米铁颗粒的效果,结果显示,跟随改性剂填入量的加大,颗粒物的粒径变小,比表面积变大,颗粒的团聚效应得到了明显的抑制,分散性得到改良。其中,短链的四甲基溴化铵改性后的膨润土内嵌超细零价铁颗粒变化最小,虽然粒径有所减小、比表面积增加,但效果不如具有苯环结构的苯基三甲基溴化铵改性的材料,十六烷基三甲基溴化铵有机改造材料效果最为显著,粒径和比表面积变化最为显著,极大改善了材料物化性状和分散形态,为后续研究降解反应提供了有理的支持。(3)采用具有较好分散性的HDTMA按95%阳离子交换量(CEC)负载膨润土内嵌超细零价铁颗粒,去除非水相液体中的PCB209的降解效果和反应环境的影响因子。结果表明,溶液环境小的p H、增加温度、增大的材料填入量、较高的有机溶剂比例和较长的链状结构,有利于提高十氯联苯的去除率。另外,相同环境因素下,有机改造膨润土内嵌超细零价铁对十氯联苯降解率的提高,效果明显好于未改造的纳米零价铁和普通还原性铁粉。有机改性膨润土内嵌超细零价铁提高了颗粒物的比表面积,减小了颗粒的粒径,增大了有效铁离子浓度,很好降低了不同形态铁的聚集,极大增加了零价铁在脱氯还原反应中的还原降解效率,并且对溶液p H变化有缓冲作用,还能降低铁离子的析出,避免对环境造成二次污染。有机改性膨润土的吸附作用和零价纳米铁还原作用之间的协同效应,显著提高了其对十氯联苯的还原降解效率。溶液较低的初始p H、较高的温度、较大的铁投加量、较高的有机溶剂比例和较长的链状结构有利于提高十氯联苯的去除率。另外,在不同条件下,有机膨润土负载纳米铁对十氯联苯的去除率明显优于未改性的纳米零价铁和普通还原性铁粉。有机溶剂的投加,改良纳米零价铁分散性的同时,优于溶剂分子的扰动,会将少量膨润土层间的零价铁析出,有机改性剂投加量的增加,结构中链状结构的增加,都会加大有机改姓膨润土中铁离子的析出,不利于十氯联苯的去除,但优于零价铁颗粒的结构发生变化,改性剂投加量,长链结构产生的影响大于零价铁相对量的减少,实验测得反应中十六烷基三甲基溴化铵改性的膨润土吸附量为5.3%(35℃)。