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本论文通过分子动力学法和和巨正则Monte Carlo (GCMC)法,以COMPASS力场为势能模型,利用Material Studio软件研究了气体在高渗透性膜中的扩散溶解行为。本文主要研究工作包括：小分子气体在纯的和填充了二氧化硅纳米粒子的聚叔丁基乙炔(PTBA)膜中的扩散溶解行为的模拟；聚三甲基硅-1-丙炔(PTMSP)分子结构对气体渗透性影响的分子动力学模拟。本文首先考察了小分子气体在纯的PTBA膜中的扩散溶解行为,应用自由体积理论探讨了小分子在聚合物内的扩散机理,结果表明：分子越小,其在聚合物内运动范围越大,扩散系数越大。模拟所得的扩散和溶解系数与实验值吻合较好,同时验证了扩散系数与分子有效直径的关系。计算所得渗透系数,与文献报道实验数据在同一数量级上,说明分子动力学和蒙特卡洛模拟是有效研究小分子在聚合物中扩散溶解行为的方法。本文还建立了SiO2-PTBA杂化膜模型,探讨了SiO2粒子的填充对气体扩散性的影响,结果显示小分子在SiO2-PTBA膜中的扩散系数被不同程度的增加,并随着Si02纳米粒子浓度的增加而增加,Si02纳米粒子的填充能增加聚合物的自由体积,提高PTBA主链的柔性。本文最后还进行了PTMSP分子结构对气体渗透性影响的分子动力学模拟研究,分别研究了双键、硅原子、三甲基侧基组,单个甲基和大的三甲基硅侧基这些因素对氮气和氩气通过聚合物膜时扩散系数的影响,从而确定了在提高PTMSP膜渗透性上,主链上Si原子的存在,甲基侧基和双键都是必不可少的,自由体积分数不是唯一造成其具有高扩散系数的原因。通过分析聚合物能量构成项来说明高的自由体积分数,主链上单键周围的高的扭转能垒和高的特殊静电作用对PTMSP膜高的扩散系数是极其重要的。本模拟为研究分子气体在聚合物膜中的渗透性提供了一种有效的方法,为高渗透性膜材料的制备、合成提供了一定的理论依据。