气态前驱体水相合成量子点及其在药品分析中的应用

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近年来,量子点由于独特的化学和物理性质,如较宽的激发光谱、较窄的发射光谱以及较长的荧光寿命等,吸引了研究人员的广泛关注。这些独特的性质可以被开发利用于许多不同的领域,如光电装置、生物探针和分析传感器。量子点的质量会显著影响到它可能的应用,因此如何方便、绿色、廉价的合成高质量的水溶性量子点就显得尤为重要。此外,如何扩大量子点的应用范围也是近些年来的研究热点。本论文在把握前沿研究领域基础上,查阅大量文献,在水相中合成了高质量的水溶性量子点,并成功应用于有机药物分子卡托普利的分析测定。本论文共分为三章,第一章为文献综述部分,第二章和第三章为实验研究部分,具体如下:第一章,介绍了量子点的定义,综述了量子点的基本特性、发光原理及其优越性,并着重阐述了量子点的合成方法及其在分析化学中的应用,在此基础上提出了本论文的研究设想。第二章,使用气态的硒源和硫源,在水相和较低温度条件下可控地合成了高质量的CdSe和CdSe/CdS量子点。硒化氢气体由硼氢化钠碱溶液还原亚硒酸溶液制备,整个过程由一台蠕动泵将两种反应液同时泵入氢化物发生装置中反应,产生的气体由载气(N2)携带经气液分离后进入三颈烧瓶中与镉溶液发生反应生成CdSe量子点。H2S气体由Na2S和H2SO4溶液反应制备,使用上述同样的装置系统将两种反应液泵入反应管,将得到的H2S气体导入上述制得的CdSe量子点溶液中得到核-壳结构的CdSe/CdS量子点。这种方法使用无毒或低毒的试剂作反应前驱体,通过简单的仪器和操作即能方便、快速、可重复的合成高质量的量子点。本文探讨了不同条件如进样速度、载气流速、初始pH、Cd/Se比、合成温度及回流时间等对合成的影响,在最佳条件下多次合成了高质量的CdSe和CdSe/CdS量子点,考查了方法的可重复性,并通过XRD, TEM和EDS对合成的量子点进行结构和形态表征。第三章,在第二章合成的柠檬酸根修饰的CdSe/CdS量子点基础上,将其应用于药物分子卡托普利的检测。由于卡托普利易于结合到量子点表面并强烈猝灭量子点荧光,在0.1-10μg/ml卡托普利浓度范围内建立了与量子点荧光猝灭程度的线性关系,相关系数为0.9976,连续测定7次含1μg/ml卡托普利的量子点荧光强度相对标准偏差仅为1.2%,最低检出限(3Sb/K)可以达到0.06μg/ml,因此我们建立了一种简单、快速的测定卡托普利的新方法,并探讨了其可能的猝灭机理。卡托普利片中所含的药物辅料不影响测定,将该方法用于检测市售卡托普利片中卡托普利含量,结果令人满意。
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